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随着水污染问题的日益严重和水质要求的进一步提高,传统的水处理技术对水体中微污染物的去除能力明显不足。因此,开发高效、经济、简便的除微污染技术尤为必要。吸附是去除水中污染物的有效方法之一,但常规的吸附材料大多数存在吸附率低、选择性差、不可再生等缺点。因此,针对水中微污染物的吸附去除这一热点问题,本文围绕镁铝水滑石和镧掺杂镁铝水滑石及其煅烧产物展开研究,分别合成了LDHs、CLDH、La-LDHs和La-CLDH类水滑石,用XRD、SEM、IR和Zeta等手段对水滑石的晶体结构、形貌形态、热稳定性、材料表面性质等进行了表征。并将其作为选择性吸附剂,探讨其对水中氟、硒离子的吸附性能。考察不同因素,即初始氟浓度、pH值和投加量对水溶液中氟离子去除的影响,并对去除氟离子的吸附等温线和动力学吸附作详细地研究。并进一步对吸附机理进行了分析探讨,主要内容如下:
(1)采用水热法,以硫酸镁和硝酸镁为镁源、硫酸铝和硝酸铝为铝源,可控合成了Mg/A1摩尔比在1~0.3范围内连续可调的MgAl-LDHs,2MgAl-LDHs和3MgAl-LDHs的片状镁铝水滑石。且经过500℃煅烧后的镁铝水滑石样品(CLDH),仍然可以保持原来的层状结构。通过水热复原,成功获得了碳酸根型的镁铝水滑石。复原后的水滑石晶体物相、晶体形貌与水滑石前体基本保持一致。
(2)LDHs和CLDH对水溶液中的氟离子有较好的吸附效果。在氟离子浓度为10ppm和pH=6.0的条件下,LDHs和CLDH有最大吸附量,分别是105.26和34.96mg/g;该吸附符合假二级吸附动力学;吸附等温线符合Freundlich等温式。吸附剂经碳酸钠溶液再生处理后,经5次循环,对水溶液中的F吸附率仍可达到92.15%和89.72%,表明类水滑石具有优越的脱附性能。
(3)LDHs和CLDH去除SeO32-中硒离子的过程,其主要机制主要表现为离子交换。对于不同浓度的SeO32溶液,硒离子的吸附量有所不同。一般来说,浓度越高,吸附量也增加,但去除率会相应地降低。对于吸附行为来说,吸附反应开始时,对水中SeO32-离子的吸附速度很快,随着时间的推移,吸附量增加缓慢,到120min吸附基本达到平衡。焙烧层状氢氧化镁铝在pH=5.50±0.50范围去除硒离子效果好,最大吸附量分别达到16.81和122.01mg/g,其吸附行为符合假二级动力学模型,吸附等温线跟Langmuir吸附等温式模型有较好的拟合,说明吸附硒离子的过程属于单分子层吸附,吸附过程为吸热、自发的。
(4)同时对类水滑石材料LDHs、CLDH、La-LDHs和La-CLDH四种材料在SeO32-的吸附情况作了比较,吸附平衡速率为镧镁铝水滑石快于镁铝水滑石,最大吸附量依次为16.81、122.01、3.36和98.04mg/kg。从而得出这四种材料对Se(Ⅳ)的吸附能力依次为CLDH>La-CLDH>LDHs>La-LDHs,掺镧后能提高其吸附速率,且四种材料对Se(Ⅳ)的吸附吸附等温线跟Langmuir吸附等温式模型有较好的拟合。