高压下分子超快动力学的飞秒时间分辨光谱

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本论文首次将高压技术与飞秒超快时间分辨光谱技术结合起来,建立了研究高压下分子超快动力学过程的实验技术。利用此技术我们研究了LDS698染料分子在高压下的振动动力学过程,观察到了分子内和分子间动力学过程随压力的变化情况。当压力超过3 GPa时,染料溶液发生了固化,固化前后压力对分子动力学过程的影响是明显不同的。我们提出了一些理论模型对得到的实验结果进行了分析,并给出了合理的物理解释。同时我们还研究了压力对LDS698染料分子转动动力学的影响,结果表明压力引起的分子间相互作用以及溶剂性质的变化是影响分子转动动力学的主要因素。通过飞秒时间分辨光谱测量,我们研究了压力对CdTe量子点中载流子弛豫动力学过程的影响。在0.5 GPa和1.5 GPa附近载流子的弛豫过程发生了显著变化,这是由于此时量子点发生了从闪锌矿-朱砂相-岩盐相的结构相变,而且由于超快激光场的作用相变压力发生了明显的下降。通过研究分子超快动力学过程的压力效应,得到了压力对分子结构和性质的影响,拓宽了分子动力学的研究领域,为研究分子的压力效应提供了一种新的手段。
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