【摘 要】
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随着太阳能和风能发电技术的不断进步,可再生能源的成本不断下降,可再生能源已经走进千家万户。但是可再生能源的间歇性使其转化的电力存在并网困难的问题。因此,如何消纳可再生电能已成为发展太阳能和风能发电亟待解决的问题。以可再生电能驱动水、氧气和二氧化碳等小分子转化为燃料和增值的以化学动力驱动的可再生电能（如锌-空气电池）,将太阳能和风能转化为化学能,这不仅消纳可再生电能,还可以减少对化石燃料的需求,同时
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随着太阳能和风能发电技术的不断进步,可再生能源的成本不断下降,可再生能源已经走进千家万户。但是可再生能源的间歇性使其转化的电力存在并网困难的问题。因此,如何消纳可再生电能已成为发展太阳能和风能发电亟待解决的问题。以可再生电能驱动水、氧气和二氧化碳等小分子转化为燃料和增值的以化学动力驱动的可再生电能（如锌-空气电池）,将太阳能和风能转化为化学能,这不仅消纳可再生电能,还可以减少对化石燃料的需求,同时与“碳达峰”和“碳中和”的国家战略目标相符合。目前,高活性、高选择性和高稳定性的电催化剂难以宏量制备,是限制电催化氧和二氧化碳转化大规模应用的瓶颈。过渡金属-氮-碳催化剂（M-N-C）具有丰富的金属氮（MNx）活性位点和清晰的配位结构,在电催化氧还原（ORR）、析氧反应（OER）和二氧化碳还原（ECO2RR）中具有广泛应用。然而,目前对其催化活性位点和失活机制缺乏清晰认识,极大地限制了高效催化剂的开发。本论文以过渡金属-氮-碳材料为研究对象,通过调控金属前驱体、碳源、氮源和热解条件,可控地构筑具有多级孔结构的过渡金属-氮-碳催化剂,分别研究其在ORR、OER和ECO2RR中的催化性能及其构效关系。具体研究内容如下:（1）用溶胶凝胶法制备多孔碳负载的CoP/Co-N-C作为双功能氧转化催化剂:以廉价的瓜尔豆胶和植酸为前驱体,通过简单的热处理,宏量制备了高ORR/OER活性的CoP/Co-N-C双功能催化剂。通过精细的温度调控得到最佳退火温度为850℃,催化剂ORR的半波电位（E1/2）为0.825V vs.RHE,OER的过电位（η10）为306mV（10 mA/cm2）,分别可以与商业Pt/C和RuO2媲美。原位拉曼光谱表征和电化学测试结果表明,CoP原位重构产生的Co（OH）2/CoOOH为OER的实际活性位点,而Co-N-C为ORR的活性位点。基于CoP/Co-N-C的可充电式锌-空气电池的最大功率密度为151 mW/cm2,在85 h测试后的循环效率为54%（初始值为58%）,仍保持初始值的93%。（2）使用静电纺丝制备MOF衍生的NiSAs膜电极应用于电催化CO2还原制CO:以ZIF-8为模板,利用静电纺丝技术制备具有原子级分散Ni-N位点（NiSAs）的自支撑膜（NiSAs-1100）。受益于丰富的Ni-N活性位点和多级孔结构,NiSAs-1100在ECO2RR中展现出优异的催化性能:在宽电位区间（-0.189～-0.981 V vs.RHE）内,CO法拉第效率（FEco）始终保持在94%以上;在100 mA/cm2的电流密度下,过电位仅为330 mV,FEco约为99.7%。将NiSAs-1100直接作为气体扩散电极组装的膜电极组件（MEA）,在225 mA电流下,FECO在168 h内维持在90%以上。催化后的物化性质表征结果表明,NiSAs-1100失活的原因不在于催化剂结构的破坏,而是膜电极在测试过程中疏水性变差。
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