近年来智能手表、健康手环和生物医学健康监测设备等智能可穿戴电子产品蓬勃发展,极大丰富和便利了人们的生活。电化学储能器件作为可穿戴电子器件的重要组成部分,对其续航能力起着决定性作用。现有的便携式电子产品的电源主要由锂离子电池组成。然而,近年来受限于其有机电解液的易燃易爆等问题,锂离子电池频繁曝出安全故障。相较于有机电解液,水系电化学储能体系,具有无毒、不易燃等特性,更适用于对安全性有着更高要求的可穿戴储能应用场景。在诸多金属电极中,金属锌由于具有稳定性高、储量丰富、环境友好、电化学活性高等诸多优势更适用于水系电解液,同时二价金属离子提供了更多电子参与反应。因此,研究者们以水系锌离子电化学储能体系为研究基础,致力于开发高性能的电极材料,并尝试将其应用于柔性可穿戴电子器件。然而,正极材料的易溶解和容量有限等问题限制了其实际应用,与此同时在循环过程中,锌离子的不均匀成核导致负极界面处锌枝晶和副反应的产生,这些界面问题亦降低了锌离子储能体系的循环稳定性。因此,合理设计电极/电解液界面是提升水系锌离子储能体系电化学性能的关键。基于锌离子储能的界面问题,本文将从两个方面来设计锌离子储能体系的界面结构:（1）改善电极与电解液接触的界面,提升材料的赝电容贡献;（2）借助生物质复合凝胶电解质,提升离子在界面的传导能力,并以此构建更稳定的电极/电解液界面。本文的研究内容如下:（1）改善正极/电解液界面接触层。精准调控还原氧化石墨烯表面的氧官能团,合理改善石墨烯材料和电解液的接触界面,提升电极材料的浸润性,Zn2+倾向于大量吸附在含有定制官能团的碳原子层,加速了离子动力学过程。结合电化学动力学测试,多种间位表征技术和理论计算,探索了材料在水系锌离子混合电容器中的储能机制,证明了羧基和碳酰基显著改善了碳材料在水系电解液中的浸润性。由于氧官能团具有较高的电负性,增强了氧化还原赝电容活性,并降低Zn2+的吸附能垒,从而使电极材料具有优异的电化学性能。使用这种表面带有含氧官能团和缺陷的石墨烯材料,结合锌箔和聚丙烯酰胺凝胶电解质,制备得到准固态柔性锌离子混合电容器。正极材料实现了高单位面积负载量（5.1 mgcm-2）,同时制备得到的柔性器件取得了优异的面积能量密度和功率密度。（2）构建稳定的离子传输界面。采用天然羊毛制备复合凝胶电解质,借助再生羊毛角蛋白的质子-锌离子耦合传输效应,调控凝胶电解质界面的锌离子传输行为,显著促进界面锌离子传输速率,有效抑制锌枝晶和副反应,提升锌离子电池的电化学稳定性。基于此,羊毛角蛋白复合凝胶电解质构筑的锌离子电池在650次循环中的平均库仑效率达到98%。此外,得益于复合凝胶电解质带来的优异界面电化学性能和机械稳定性,在弯曲、折叠、挤压等形变条件下仍然可以保持近99%的电化学容量。