【摘 要】
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聚乳酸(PLA)因具备良好的生物相容性、生物降解性以及易加工性能,在医学和包装材料等方面具有广泛的应用,是最有前途的环境友好材料之一。但是,聚乳酸也有很明显的缺陷,比如
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聚乳酸(PLA)因具备良好的生物相容性、生物降解性以及易加工性能,在医学和包装材料等方面具有广泛的应用,是最有前途的环境友好材料之一。但是,聚乳酸也有很明显的缺陷,比如热稳定性较差、力学性能低等,这在很多方面上限制了聚乳酸的应用。近年来,人们发现通过将聚左旋乳酸(PLLA)和聚右旋乳酸(PDLA)共混可以形成一种立构复合聚乳酸(sc-PLA),其具有良好的热力学和力学性能。纤维素纳米晶(CNC)主要来源于许多可再生资源,包括木材,棉花等。其良好的生物降解性、高长径比、高刚度和高密度等特性使之成为聚合物纳米复合材料加工中的一种合适的增强剂。但CNC与疏水聚合物基体混溶性差的问题仍然需要解决。本研究的主要目的是通过分别加入聚消旋乳酸(PDLLA)和CNC来控制PLLA/PDLA复合材料中聚乳酸立构晶体的高压结晶行为,进而对其在不同介质中的水解降解行为进行有效调控。本文成功制备出了PLLA/PDLA/PDLLA三元共混物和PLLA/PDLA/CNC复合材料的高压样品,并通过改变结晶压力,时间和温度等条件,对其结晶和水解行为进行了研究。主要结论如下:(1)PLLA/PDLA/PDLLA三元共混物的高压结晶及水解降解行为与常压样品相比,高压处理会促进共混物体系中的均聚物晶体向立构复合晶体的转变。X射线衍射分析(XRD)和差示扫描量热仪(DSC)数据表明,200 MPa及200℃条件下保温4 h是共混物体系中立构复合晶体生成的最佳条件,此时样品中立构晶的结晶度为16.25%。扫描电子显微镜(SEM)图像观察表明,样品中形成的立构晶体的表面形貌为微纳分级的拓扑结构,且其在结晶过程中会发生自聚集反应。同时复合材料样品表面浸润性试验表明,三元共混物经高压处理并经适当化学蚀刻后其亲水性可得到改善。另外,对该共混物体系的样品进行水解实验发现,样品中PDLLA的含量和样品的水解降解速率成正相关关系。对比样品水解前后的表面形貌得出:在酸性和中性的溶液中,该体系样品的水解遵循本体腐蚀机理,而在碱性溶液中则遵循表面腐蚀机理。(2)PLLA/PDLA/CNC纳米复合材料的高压结晶及水解降解行为与PLLA/PDLA/PDLLA样品相比,PLLA/PDLA/CNC复合材料的立构晶生成率和结晶度都大大增加。其中XRD和DSC表明,200 MPa及220℃条件下保温4 h是该复合材料体系中立构复合晶体生成的最佳条件,此时体系中立构复合晶体的生成率高达93.11%,结晶度也可达到33.27%。同时SEM观察表明,该复合材料体系中形成的立构晶体的表面形貌,与PLLA/PDLA/PDLLA样品的略有不同,其形貌变化应归因于分散在聚乳酸基体中的CNC。PLLA/PDLA/CNC复合材料表面的亲水性优于PLLA/PDLA/PDLLA样品,并可经化学蚀刻处理得到进一步提高。另外,对PLLA/PDLA/CNC复合材料其进行水解实验发现,CNC的加入对样品在不同介质中的水解降解均起到了很好的促进作用。
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