中国二恶英大气网格化排放清单、归趋模拟及人群暴露风险

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二恶英(PCDD/Fs)是一类典型的持久性有机污染物(Persistent organic pollutants,POPs)。环境中的PCDD/Fs主要来源于人类生产及生活活动的副产品,包括钢铁冶炼、金属回收、废弃物焚烧、供热发电、化学制造及机动车尾气排放等。PCDD/Fs具有半挥发性、持久性和高毒性,因此进入环境后很难被分解,可以在大气和水中进行长距离迁移。此外,PCDD/Fs的亲脂性,能够使其沿食物链富集,达到生物放大效应。为减少和控制全球PCDD/Fs污染及对生态环境和人类的危害,2001年PCDD/Fs被列入《关于持久性有机污染物的斯德哥尔摩公约》控制POPs清单。为了解PCDD/Fs对中国环境及人群健康风险的影响,本学位论文首先搜集中国2016年PCDD/Fs主要排放部门活动水平数据和排放因子,更新和建立了我国高分辨率的PCDD/Fs大气网格化排放清单;利用耦合多介质交换的大气迁移模型Can METOP模拟研究了我国PCDD/Fs在大气、土壤中浓度和总(干、湿)沉降通量的空间分布及季节差异特征;结合食物网模型,估算了我国居民主要饮食中二恶英浓度水平;基于模拟环境和主要饮食中PCDD/Fs浓度水平,评估了我国居民多通道暴露于PCDD/Fs导致的健康风险。基于以上研究,本论文主要结果如下:(1)2016年我国PCDD/Fs大气排放量为2313.2 g TEQ(Toxic equivalent quangtity),其中排放最多的是金属生产部门,其排放量为1105.3 g TEQ,其次是发电和供热(487.2 g TEQ)和废物焚烧(401.6 g TEQ),以上三个部门大气二恶英排放占全国总排放的86.2%。另外,我国大气二恶英排放主要集中在工业发达、人口密集的省份,其中河北省是大气二恶英的最大排放者,其贡献了全国总排放量的15.6%,其次为山东(9.4%)、江苏(9.1%)、辽宁(5.3%)、广东(4.5%)、湖北(4.2%)和河南(4.1%),以上省份贡献了全国大气二恶英总排放量的52.2%。全国PCDD/Fs网格化大气排放清单其主要集中在京津冀、长三角、武汉-长沙-南昌城市圈、成都-重庆城市圈、珠三角、辽宁中部和山东半岛等地区。(2)全国PCDD/Fs大气浓度、土壤浓度和总沉降通量空间分布与大气排放清单基本相似,其高值主要集中在长三角、京津冀、四川盆地、武汉-长沙-南昌城市区、珠三角和辽宁中部地区。受气象条件的影响,夏季PCDD/Fs主要存在于气相中,而在冬季主要存在于颗粒相中。此外,冬季土壤中PCDD/Fs的浓度比夏季高,由于夏季降水量高,导致其日沉降(干、湿)通量高于其它季节。(3)2016年中国人群PCDD/Fs的暴露剂量都低于WHO规定的PCDD/Fs每日可耐受摄入量(Tolerable Daily Intake,TDI)(1 pg TEQ/kg~4 pg TEQ/kg)的上限值4 pg TEQ/kg,但是约有2亿人的日均暴露剂量在TDI的下限值1 pg TEQ/kg以上,这些人群相对具有较高的暴露风险。三种暴露途径中,饮食摄入暴露于PCDD/Fs占所有途径的97.4%,皮肤接触和呼吸吸入PCDD/Fs仅占2.6%。饮食暴露中,以肉类和鱼类对人体PCDD/Fs的贡献为主,分别占总暴露量的78.2%和12.8%。
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