【摘 要】
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氯代有机物是一种广污染、强毒性、不易降解的有机化合物。大多数的氯代有机物不易溶于水,一旦随水流入水生态环境,其短时间内被自然降解的概率很小,并且氯代有机物会通过生物链进行累积,甚至会在生物体内汇集,因此而污染环境和破坏生态。目前由于现行的方法并存在各种弊端,开发出行之有效的方法迫在眉睫。传统的均相芬顿方法由于需要强酸环境、过量的铁盐并且催化剂无法回收和会产生铁盐沉淀,所以在运用上受到了很大的限制。
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氯代有机物是一种广污染、强毒性、不易降解的有机化合物。大多数的氯代有机物不易溶于水,一旦随水流入水生态环境,其短时间内被自然降解的概率很小,并且氯代有机物会通过生物链进行累积,甚至会在生物体内汇集,因此而污染环境和破坏生态。目前由于现行的方法并存在各种弊端,开发出行之有效的方法迫在眉睫。传统的均相芬顿方法由于需要强酸环境、过量的铁盐并且催化剂无法回收和会产生铁盐沉淀,所以在运用上受到了很大的限制。目前,流行纳米零价铁（n ZVI）催化过氧化氢形成类芬顿体系进行废水处理,但是从均相铁基芬顿反应到非均相铁基芬顿反应,虽然解决了催化剂无法回收的问题,但是严格的酸性条件以防止铁沉淀仍然是铁基Fenton的瓶颈。因此由于以上种种缺点的存在,需要对纳米零价铁进行改性,使其可以在其他的反应体系中继续反应,并提高对过氧化氢的催化效率,增加污染物的去除率。基于以上原因,本研究主要研究对n ZVI进行改性催化过氧化氢和其改性材料的制备及表征,并将其用来处理氯代有机废水。本研究中使用KBH4液相还原法制备出n ZVI和n ZVI/Cu材料,然后采用St?ber水解法制备出Si O2-n ZVI和Si O2-（n ZVI/Cu）。从Si O2-n ZVI和Si O2-（n ZVI/Cu）的TEM电镜图中可以看出其已经形成以n ZVI和n ZVI/Cu为核心,外层均匀包覆着透明的Si O2薄膜,并阻止了由于团聚和易氧化而造成分散不均匀现象的形成。经过傅立叶红外光谱测定,在Si O2-n ZVI材料的红外图谱中,发现O-H和Si O2的特征吸收峰,并且改性后的n ZVI抗氧化性良好。并在Si O2-（n ZVI/Cu）材料的红外图谱中,也有类似的发现,并有Si-O-Cu键的特征吸收峰,说明Cu已经成功嵌入。在Si O2-n ZVI和Si O2-（n ZVI/Cu）的XRD分析图中都存在单质铁的特征衍射峰和Si O2的衍射峰并且都未发现氧化铁和氧化铜的晶面衍射峰,说明样品均未被氧化。在Si O2-（n ZVI/Cu）中存在单质铜的特征衍射峰。Si O2-（n ZVI/Cu）材料的Hc值趋向于零,粒子显示出顺磁性,说明通过铜金属改性和Si O2的包覆对n ZVI的磁性性能影响并不大。以2,4-二氯苯酚（2,4-DCP）为降解有机物,探讨了异丙醇/H2O的体积比、Na OH的投加量、TEOS的投加量和水解时间对体系中材料合成的影响情况,并当确定异丙醇/H2O的体积比、Na OH的投加量、TEOS的投加量和水解时间分别设置为2:1、8m L、1.5m L和90min为最佳的体系理化条件。但是通过n ZVI、Si O2-n ZVI、Si O2-（n ZVI/Cu）三种材料对2,4-DCP去除效果对比分析发现,Si O2-（n ZVI/Cu）的去除率最高,说明Si O2-（n ZVI/Cu）对2,4-DCP的还原去除效果最好,但是只有50%左右,并没有实现高去除率。所以用Si O2-（n ZVI/Cu）做催化剂催化过氧化氢（H2O2）降解2,4-DCP。以2,4-DCP为降解有机物,探究铁铜掺杂比、Si O2-（n ZVI/Cu）投加量、H2O2投加量和初始的p H对体系中类芬顿反应的影响情况,确定当铁铜掺杂比、Si O2-（n ZVI/Cu）投加量、H2O2投加量和初始的p H分别设置为2:6、0.25g·L-1、79.76mmol·L-1和7是最佳的体系理化条件。并对比Si O2-n ZVI、Si O2-（n ZVI/Cu）两种材料复相催化过氧化氢降解2,4-DCP的循环降解能力。对Si O2-（n ZVI/Cu）复相催化过氧化氢降解2,4-DCP进行一系列的动力学实验,研究其动力学因素,模拟动力学方程,探寻动力学规律,并对其机理进行分析。比较n ZVI和Si O2-（n ZVI/Cu）材料的伪一级动力学方程发现Si O2-（n ZVI/Cu）材料的伪一阶速率常数较大,更适合2,4-DCP的还原降解。从加入过量的正丁醇和KI的结果对比分析得出,复相界面会产生的·OH才是降解2,4-DCP的主要动力。在Si O2-（n ZVI/Cu）复相催化过氧化氢降解2,4-DCP的过程中,铁铜金属产生协同效应,通过Fe3+与Cu+反应促进生成更多的Fe2+和Cu2+,以此来增加对H2O2的催化,产生更多的·OH,增加对2,4-DCP的转化,提高对2,4-DCP的降解率。
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