【摘 要】
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非化学计量比的过渡金属氧化物由于具有大量氧空位从而表现出强烈的局域表面等离子体共振效应,使其在光催化、电致变色等领域得到广泛研究。本论文通过溶剂热法成功制备具有
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非化学计量比的过渡金属氧化物由于具有大量氧空位从而表现出强烈的局域表面等离子体共振效应,使其在光催化、电致变色等领域得到广泛研究。本论文通过溶剂热法成功制备具有优异光电化学性能的W18O49纳米花材料,并对其形貌、结构和光电性质展开了系统研究,为探索非金属表面等离子体材料在荧光增强、光催化及光电器件中的潜在应用提供新思路。主要工作如下:采用溶剂热法成功制备出W18O49纳米花,其分散性良好、大小均匀、直径约为500 nm并显示出分层的花状形态。W18O49纳米花表面具有丰富的氧空位和比表面积,在可见和近红外区域表现出强烈的等离子体吸收特性,同时材料自身独特结构以及非化学计量比特性使其拥有良好的光电性能。W18O49纳米花局域表面等离子体共振效应能够显著增强稀土纳米粒子上转换发光性能。通过W18O49/NaYF4:Yb3+,Er3+/ITO纳米薄膜结构,发现存在近红外-等离子体能量上转换过程,提出近红外光激发W18O49纳米花的局域表面等离子体共振效应是上转换发光纳米粒子绿光增强的主要原因。此外,结合W18O49纳米花材料的电致变色特性,通过改变外加电场方向以调控局域表面等离子体共振效应强度,证明在负电压下,W18O49/NaYF4:Yb3+,Er3+/ITO复合薄膜发光最强。利用W18O49纳米花的吸收和NaYF4:Yb3+,Er3+上转换发光材料的发射部分重合的特性,设计并合成了具有类似核壳结构的NaYF4:Yb3+,Er3+@W18O49,并对其光催化性能进行了探索和研究。在相同条件下,类核壳结构NaYF4:Yb3+,Er3+@W18O49催化硼烷氨水解产氢量是纯硼氨烷产氢量的30倍,表明类核壳结构发光粒子NaYF4:Yb3+,Er3+@W18O49可以作为制备高性能光催化剂的一种方案。通过改变反应温度和前驱体溶液浓度,合成不同形貌W18O49纳米花、纳米线、尖状和海胆状的纳米结构,用其作为表面增强拉曼散射(Surface Enhanced Raman Scattering,SERS)基底,获得了高灵敏度和高探测极限的优异SERS性能,其中尖状W18O49纳米结构,对罗丹明6G的检测极限低至10-7mol/L,增强因子可达6.0×104。
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