【摘 要】
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如今,受到全球变暖以及化石能源逐渐枯竭的影响,越来越多的人们开始关注于清洁高效能源的开发和利用,例如,二次电池和超级电容器等。其中,超级电容器凭借其高功率密度、长循环寿命以及能够瞬时充放电的优点在混合电动汽车等领域有广泛应用,但较低的能量密度也限制了其进一步发展。根据超级电容器能量密度计算公式E=1/2CV~2可知,电极的比容量C和电位窗口V制约着能量密度的提升,选择合适的电极材料对能量密度的提升
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如今,受到全球变暖以及化石能源逐渐枯竭的影响,越来越多的人们开始关注于清洁高效能源的开发和利用,例如,二次电池和超级电容器等。其中,超级电容器凭借其高功率密度、长循环寿命以及能够瞬时充放电的优点在混合电动汽车等领域有广泛应用,但较低的能量密度也限制了其进一步发展。根据超级电容器能量密度计算公式E=1/2CV~2可知,电极的比容量C和电位窗口V制约着能量密度的提升,选择合适的电极材料对能量密度的提升至关重要。因此,本文以具有三维孔道结构的普鲁士蓝类似物（PBAs）为前驱体,通过元素掺杂、高温热处理以及构造复合材料的方法制备了具有高比容量和宽电位窗口的超级电容器电极材料,从而提升了超级电容器的能量密度,为进一步开发以PBAs为前驱体的超级电容器器件提供了依据。本文主要研究内容如下:1.基于铁氰化钴镍（Ni Co HCF）的超级电容器正极材料的研究通过简单的共沉淀法制备了不同镍钴比例的NixCoyHCF,相对于Co HCF,Ni元素的掺入能够减少在电化学循环过程中PBAs骨架的晶格变化,起到稳定结构的作用,从而提升材料的倍率性能及比容量保持率。对不同比例的NixCoyHCF进行充放电测试发现在Ni:Co为1:1时得到的Ni Co HCF电极能够实现最优的电化学性能,在0.5 A g-1的电流密度下实现255 Fg-1的比容量,并且能够在0-1 V的宽电位窗口下稳定工作,这也得益于Ni Co HCF开放的骨架结构使得碱金属离子在金属框架中的脱嵌,从而进行电荷的转移和存储。同时与活性炭（AC）组装成非对称水系超级电容器,能够在1 k W kg-1的功率密度下实现27.8Wh kg-1的能量密度。2.Ni O/Co3O4/Fe3O4金属氧化物的制备及电化学性能研究为解决Ni Co HCF纳米立方体导电性差及比容量低的问题,对Ni Co HCF纳米立方体进行高温热处理使其转化为表面疏松多孔的Ni O/Co3O4/Fe3O4金属氧化物,使电极材料的导电性得到改善,从而提高了Ni O/Co3O4/Fe3O4金属氧化物的电化学性能。对所制备的Ni O/Co3O4/Fe3O4金属氧化物进行循环伏安测试发现在0.2-0.4 V范围内存在由镍离子和钴离子与氢氧根发生氧化还原反应,随着扫描速度的增加,氧化峰和还原峰的位置只在很小的范围内移动,这表明材料具有较小的电化学极化和良好的可逆性,这得益于材料的多孔结构以及Fe3O4对导电性的提升。对不同煅烧温度下得到的Ni O/Co3O4/Fe3O4金属氧化物进行电化学测试发现,煅烧温度在470℃得到的NCF-470具有优异的电化学性能在0.5 A g-1的电流密度条件下能够达到437.5 Fg-1的比容量,相对于Ni Co HCF有了较大提升。3.铁氰化钴镍/石墨烯（NCFG）复合材料的制备及电化学性能研究通过简单的水热法将Ni Co HCF前驱体与石墨烯进行复合,制备了具有三维立体网状结构的NCFG复合材料,石墨烯片为Ni Co HCF提供了锚固和分散的骨架,并且Ni Co HCF的存在可以防止层状石墨烯结构的堆叠。证明了这种自支撑的封装结构有助于改善了电极材料的导电性以及整体稳定性。所制备的NCFG复合材料具有3D立体结构,用作超级电容器的电极无需额外的导电剂和粘结剂,这种一体化的结构防止了粘结剂的添加对孔道结构的阻塞及性能的影响,在电极的制作工艺上得到了完善。将NCFG同时作为正极和负极组装了具有2V宽电位窗口的水系对称型超级电容器,通过恒流充放电测试计算得到NCFG//NCFG器件在1k W kg-1的功率密度下可以实现42 Wh kg-1的能量密度,表明了NCFG材料优异的储能性能,为进一步开发高能量密度的超级电容器提供了依据。
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