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表面等离子体光学是纳米光子学中重要的一个分支,而在金属纳米结构中的光与物质相互作用是其中很重要的一个方面。利用金属纳米结构的天线效应、表面等离子体的局域场增强等效应可以更好的提高光与物质相互作用效率,从而为设计更快、更灵敏、功耗更低及更加集成化的新一代光学器件作准备。本文主要关注与金属纳米结构中光与物质的相互作用的基础物理,从而为更好的理解其中相互作用的微观过程及设计更高效的纳米光子学器件作准备。 本研究主要内容包括:⑴对表面等离子体光学的历史及发展做了简要的概述,并探讨其主要应用,同时介绍了一些表面等离子体光学的基本知识、性质以及一些常用的表面等离子体光学计算仿真方法。希望这些背景介绍能够有助于读者更好地了解之后讲述的工作。我们还介绍了与几个实验课题组在金属纳米颗粒方面的合作,发现所运用的理论和计算方法与实验结果符合得很好。之后我们就一些特殊的金属纳米结构中光、金属纳米结构、物质之间的相互作用进行了理论研究和物理分析。⑵利用米氏理论针对一类特殊的双金属核-壳球形纳米颗粒及其光学特性进行研究。我们分析了不同组分材料(Drude模型,金-银、金-铂、金-钯等材料)双金属颗粒的光谱特性及模场特点,并对其应用前景作了基本的总结。⑶从传统的分子拉曼散射及表面增强拉曼散射(surface-enhancedRaman scattering,SERS)理论入手,通盘探讨了微观层次上金属纳米结构中光与分子相互作用的各种物理过程,发现必须考虑传统的拉曼物理所忽略的分子瑞利散射作用与拉曼散射的相互耦合,在此基础上我们建立了一套新的拉曼散射理论。我分析了基于新理论框架下分子在金属纳米结构附近的拉曼散射增强因子公式,并将该理论系统地应用于解决实际问题。⑷就针尖增强拉曼光谱(tip-enhanced Raman spectroscopy,TERS)系统其拉曼成像亚纳米级空间分辨率的物理根源进行探讨,我们考虑了由于分子瑞利散射及其在由扫描探针针尖-单晶衬底组成的纳米间隙中的多重散射而导致的自相互作用带来的变化,研究其对于TERS系统的扫描空间分辨率的影响,从而揭示其亚纳米空间分辨率的物理机制。在考虑分子瑞利散射的情况下,提出了改善TERS系统分辨率的一些意见和方案。⑸通过研究由于分子的瑞利散射及其在纳米间隙中由于多重散射而导致的自相互作用而产生的局域场修正,分析不同的分子及分子-金属纳米结构的构型下其分子拉曼信号增强因子,从而对单分子SERS信号的超高增强因子给出了一个合理的解释,也给出了实现单分子拉曼检测信号增强的一个崭新的途径。⑹表面等离子光学由于其独特的特性使得其在信息、能源、生物等领域有着巨大的应用前景,其中金属纳米结构中的光与物质相互作用物理研究至关重要。相信随着人们对其中的微观过程进一步深入的研究,可以促进更低功耗的集成信息处理、更高效的能源转化及更灵敏的生物探测等技术的发展。