【摘 要】
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全球的天然气储量十分丰富,甲烷（CH4）作为天然气的主要成分,不仅是一种重要的清洁能源,而且也是重要的化工原料之一,从甲烷可转化成许多高附加值的化工产品,与此同时CO2的大量排放导致严重的“温室效应”,迫切需要加以利用。由于普通光催化的量子效率偏低,对光的利用率也较低,而激光具有单色性好、亮度高、发散性小等优良特性,有望显著增加光催化的量子效率,从而提高反应物转化率和产物收率,同时降低反应时间,将
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全球的天然气储量十分丰富,甲烷（CH4）作为天然气的主要成分,不仅是一种重要的清洁能源,而且也是重要的化工原料之一,从甲烷可转化成许多高附加值的化工产品,与此同时CO2的大量排放导致严重的“温室效应”,迫切需要加以利用。由于普通光催化的量子效率偏低,对光的利用率也较低,而激光具有单色性好、亮度高、发散性小等优良特性,有望显著增加光催化的量子效率,从而提高反应物转化率和产物收率,同时降低反应时间,将之应用于CH4+CO2催化反应合成化合物无疑具有重要的理论意义和实践价值。本学位论文针对激光催化CH4+CO2合成化合物,通过文献综述确定实验方案,制备单组分和双组份金属TiO2基催化剂,设计搭建激光催化反应装置,进行CH4+CO2激光催化性能评价,从而遴选出适宜的催化剂制备参数和反应工艺操作参数,并采用TPR、XRD、FT-IR和物理吸附等手段对催化剂的氧化还原性能、晶体结构、表面官能团和织构特性进行了表征,初步阐明了激光催化CH4+CO2合成化合物的反应机理。（1）单组分金属TiO2基催化剂上常规催化研究:通过正交实验分析得出催化剂的最优制备参数:活性成分为Co,负载量为9%,焙烧温度为400 oC,反应时间为40 min。（2）双组分金属TiO2基催化剂上常规催化研究:在优化的单组分金属TiO2基催化剂基础上,通过正交实验分析得出催化剂的最优制备条件:Pd负载量为3%,焙烧温度为400 oC,空速为180 h-1,反应时间为40 min。（3）TiO2基催化剂上激光催化研究:在优化的双组分金属TiO2基催化剂基础上,通过激光催化氧化CH4和CO2,得出的最优工艺参数:在200 oC下、绿色激光照射10 min,催化剂量为0.07 g,乙酸选择性达到峰值83.98%;在200 oC下、红色激光照射20 min,催化剂量为0.06 g,乙酸选择性达到峰值85.24%;并初步阐明了其激光催化机理。
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