【摘 要】
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钒磷氧(V-P-O)复合金属氧化物在化学化工及电池储能领域具有广泛的应用,但是其存在利用率低,利用条件苛刻、产能不足等问题,对该类化合物的高值开发和利用具有重要的意义。本
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钒磷氧(V-P-O)复合金属氧化物在化学化工及电池储能领域具有广泛的应用,但是其存在利用率低,利用条件苛刻、产能不足等问题,对该类化合物的高值开发和利用具有重要的意义。本论文通过引入功能离子液体(ILs)对两种典型的钒磷氧化物[(VO)2P2O7(VPO),VOPO4·2H2O(HVPO)]的结构进行调控,并结合表征分析及理论计算提出相应的作用机制,具体得到了以下结论:(1)提出“功能导向型设计”策略设计合成了具有单组份双功能的杂多酸离子液体(POM-ILs)助剂用于强化VPO催化正丁烷选择性氧化制顺酐的活性。并结合表征分析提出阴阳离子协同作用机制,ILs阳离子基引导催化剂前驱体生成二维有序的纳米片层结构,高温活化后,生成独特的网洞结构,使得催化剂(VO)2P2O7活性面(200)得到充分暴露。杂多酸阴离子基(POM)热分解成具有高度缺陷的O-P-Mo化合物负载在VPO表面形成更多的氧空位和晶格缺陷。而且我们利用NH3-TPD对VPO表面的酸性(α、β、γ酸性位点)进行定量定性划分并与催化性能进行关联。(2)利用ILs实现了对层板间由氢键构筑的HVPO块状复合金属氧化物的物理化学剥离,得到高分散,晶面裸露充分的超薄二维(2D)纳米片晶材料。结合密度泛函理论和表征分析揭示了氢键破坏和重构的剥离机制。且由于新氢键体系的存在,层板不容易发生重聚。研究发现剥离制备得到的超薄二维纳米片晶材料对离子液体的光致发光有淬灭作用,并且具有减少电池阻抗(比空白减少约5倍)及促使氧化还原电势差降低等良好电化学性能。本文选用功能离子液体对两种典型的钒磷氧化物进行结构强化和剥离制备,为新型钒磷氧化物的开发利用提供了良好的思路和借鉴。同时本文提出的策略和思想同样可以作用于其他复合金属氧化物的利用和开发。
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