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甲醇制丙烯(methanol to propylene MTP)是具有潜力的、符合我国资源现状的丙烯制备技术,该技术最常用的催化剂是ZSM-5分子筛。多级结构ZSM-5因为引入介孔体系,可以极大地减轻扩散限制,进而改善催化剂的性能。本论文采用较低成本的无需介孔模板剂合成多级结构ZSM-5分子筛,并考察其MTP反应性能。首先,对溶液凝胶的组成对多级结构ZSM-5的合成的影响规律进行研究,考察硅铝凝胶中硅源、铝源、模板剂种类、碱度、水硅比、钠含量和硅铝比改变等对多级结构ZSM-5物化性质的影响。研究发现,采用发现不同的硅源、铝源均能够合成出多级结构ZSM-5;采用TPAOH作为模板剂合成出的分子筛晶粒之间界限模糊,颗粒尺相对较小,在500 nm左右;SiO2/Al2O3在104415的范围时,碱度OH-/H2O在0.00960.03范围内才能够合成多级结构ZSM-5;随着水硅比H2O/SiO2从6.2增大到11.1,晶粒尺寸从小于100 nm增大至200 nm左右,颗粒尺寸从500 nm增大到2μm;随着钠含量的增加(Na+/H2O从0.012增大至0.053),晶粒尺寸从40 nm增大至1μm以上;颗粒从1μm增大至10μm以上;随着硅铝比的降低,多级结构ZSM-5的合成更为困难,在碱度为0.024时,无法合成硅铝比34的分子筛。其次考察了老化和晶化条件对多级结构ZSM-5分子筛合成的影响。老化时间对催化剂的形貌无明显影响;引入预晶化后合成的分子筛晶粒、颗粒尺寸减小,晶粒之间的界面分明;考察晶化时间时发现在晶化12 h时,合成的分子筛相对结晶度为98%。最后,考察了多级结构ZSM-5的MTP反应性能,多级结构ZSM-5相比单分散ZSM-5,丙烯选择性更高。在低空速3 h-1下,不同晶粒尺寸的多级结构ZSM-5均具有较高丙烯选择性;在高空速6 h-1时,晶粒尺寸为80 nm100 nm的单程寿命最高,颗粒尺寸减小到500 nm1μm,单程寿命提高到115 h。