水凝胶作为一种高含水量的三维交联聚合物材料,在水中可以迅速溶胀但不溶解。由于其结构与生物组织的高度相似和特殊的物理化学性能,水凝胶在组织工程、药物缓释和致动器等领域展现出了巨大的应用潜力。而实际应用中,需要对水凝胶的结构进行特异性设计以满足应用场景的需求。因此,如何高效且简单地制备出符合要求的特异性结构水凝胶成为了目前的研究热点。本文提出一种全新调节水凝胶薄膜形变和致动的方法,即利用材料自身的结构特性协同控制水凝胶的形变行为。基于这一设想,采用自然界中十分常见的多糖类聚合物（壳聚糖、淀粉）来制备出天然高分子基水凝胶,分别研究水凝胶的形变行为和膜类致动器。首先,利用带羰基（-CHO）的戊二醛溶液交联含氨基（-NH2）的壳聚糖制备水凝胶薄膜（希弗碱反应）。在重力和交联剂浓度差的作用,实现交联剂在预聚液中的自上而下渗透交联,一步法构筑了沿水凝胶厚度方向的交联密度差异。交联密度差异引起的结构差异可通过改变样品的尺寸进行调节,通过预设好水凝胶薄膜的尺寸（厚度h,长L0,宽W0和长宽比L0/W0）即可精准调节水凝胶的三维形变（对角卷、螺旋卷、短轴卷和长轴卷）。结合折纸“Kirigami”工艺与壳聚糖的p H响应特性,简单制备出了各种复杂的三维形状,并动态调节弯曲行为。另外,利用淀粉成膜过程中自然形成的层状结构,实现淀粉基水凝胶膜的定向形变,并简单地构建了淀粉基水凝胶膜类致动器。并向淀粉溶液中掺杂定量的海藻酸钠溶液来提升其力学性能。由于层状结构的存在,导致其膜两侧对温度和湿度的敏感性有一定的差异,进而使得淀粉基水凝胶具有温敏性和湿敏性。因此构筑出了简单且有趣的刺激响应薄膜致动器。最后,本论文设计的材料和工艺都是十分简单但有效的,为天然高分子材料应用于水凝胶的仿生领域提供了一定的参考价值。