MIL-88A衍生的纳米材料对难溶药布洛芬的释放与电催化研究

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难溶性药物极大地限制了药物的口服利用度,是目前临床应用的一大障碍。随着纳米材料的迅速发展,研究发现难溶性药物限域于纳米孔道结构能有效改善其溶解度问题。具有这类结构的新型纳米介孔材料逐渐受到广泛关注。由于具有丰富的孔道,高的比表面,限域效应可以有效降低药物结晶度,因此纳米介孔材料在药物传递,荧光探针和核磁共振成像等方面发挥着重要作用。纳米材料作为逐渐发展的新学科在医学领域具有重要影响。除了许多典型的纳米颗粒作为医学运用材料,甚至还有目前较热门的单原子催化剂,异质结催化剂等在临床医学上的研究都有报道。铁单原子催化剂在酸性TME介质中能有效地引发肿瘤特异性原位Fenton反应导致恶性肿瘤细胞凋亡。析氧反应(OER)可以催化一系列细胞内生化反应,从而在没有外界刺激的情况下和在缺氧或低氧条件下产生ROS,对肿瘤生长产生显著的特异性抑制作用。因此,催化和医药纳米材料已经慢慢建立了联系。近年来,过渡金属化合物不仅展示出了良好的催化性能,也能作为优秀的药物载体。本研究首先以有机金属框架MIL-88A为前驱体,通过调控水热时间进一步优化了MIL-88A的介孔结构,并评估了MIL-88A做为载药材料的各项指标。其次,我们通过调控MIL-88A的煅烧时间制备了具有丰富孔道和高比表面积的磁性材料Fe3O4,再把难溶药物布洛芬负载在Fe3O4形成复合材料,评价了该复合材料的吸附释放情况、负载量与细胞毒性等性质。最后,制备了MIL-88A和Ni(OH)2的异质结构催化剂,并运用于OER。该催化剂具有优异的OER性能,可作为水分解理想的阳极催化剂。主要研究内容如下:1.以有机金属框架(MIL-88A)为载药基底,通过调控水热时间,制备了具有不同比表面积和不同孔径的MIL-88A-x,并筛选了具有最优孔隙结构的MIL-88A。此外还考察了MIL-88A的载药量,在不同溶液介质中的药物溶出情况,药物复合材料的稳定性与细胞存活率等性能。最后结合密度泛函理论,模拟了布洛芬吸附在不同晶面MIL-88A表面的吸附能和吸附位点,系统评估了MIL-88A作为药物载体的各项指标。2.通过控制煅烧时间,我们制备了由MIL-88A衍生的磁性Fe3O4纳米材料,其比表面积和介孔结构明显优于MIL-88A,然后采用XRD、TEM、SEM等表征手段筛选了最优药物载体,并结合相应表征证明布洛芬原料药成功负载于材料中。接着,我们评价了药物的溶出情况,药物负载量和磁性吸附等性能,并挑选了最具代表性的311晶面,结合密度泛函理论探究了Fe3O4对于布洛芬的吸附动力学。最后,我们评价了载体材料的细胞毒性,并得出了Fe3O4作为载药材料的最适浓度。3.通过科学合理的设计,我们成功制备了由MIL-88A衍生的异质结构自支撑电极材料MIL-88A/Ni(OH)2-CC,由于异质结构界面间的电荷转移效应,导致MIL-88A带有更多的正电荷,因此更容易吸附电解质溶液中的OH-。其次由于外加电压和电荷补偿效应,诱导了部分高价Fe系物的产生,而高价Fe已证实为OER反应活性中心,这样就能为OER持续不断的提供活性位点。异质结构自支撑电极材料MIL-88A/Ni(OH)2-CC具有优异的OER性能,可作为水全解装置和金属空气电池阴极材料,且具有工业化生产的前景。
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