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一氧化碳(CO)是一种主要的空气污染物,高活性和高稳定性的CO常温催化氧化催化剂是催化研究的热点之一。本文以活性炭为载体制备了低担载量的负载型Pd催化剂(Pd/C),分别采用低温N2吸附、程序升温脱附(Ar-TPD)、程序升温还原(H2-TPR)和Boehm滴定等研究了活性炭的种类、预处理条件等对其组织结构、表面含氧官能团等的影响规律。并考察了贵金属的担载量、制备方法和载体的预处理条件等对催化剂上CO氧化反应性能的影响,得到以下主要结果。
H2PdCl4为前驱体所制备的Pd/C催化剂,在CO浓度为50ppm,空速<14000h-1,相对湿度26-180%的范围内,在20℃时可以达到CO的完全转化。同时提高Pd的担载量可以显著增加催化剂的稳定性。
采用氧化处理可增加了活性炭的表面含氧量和比表面积,其中HNO3氧化处理能显著增加不稳定的含氧基团。表面含氧基团易阻碍钯前驱体与碳作用,而不利于钯在活性炭上分散,从而使催化剂表现出比较低的CO催化氧化活性。
活性炭在(H2、N2)气氛环境下高温处理后,活性炭表面形成大量的活泼碳原子,易被氧化而形成新的羧基含氧官能团,同时活性炭的物理结构也发生了显著的变化。因而导致负载钯催化剂对CO催化氧化性能也有所下降。
酸碱处理对活性炭物理结构和化学性质都影响很小。活性炭碱溶液处理后制备的催化剂对CO氧化影响不明显;活性炭的盐酸与氨水预处理过程中可能引入杂质而不利CO氧化的进行。