金纳米粒子杂化CdSe NB的制备及光电性能研究

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随着纳米科学与技术研究的深入和现代微纳米加工技术的发展,贵金属杂化纳米半导体复合材料逐渐发展成为研究的热点。通过这种杂化结构的人工调控实现材料的特殊性能,从而突出其特定用途。贵金属纳米粒子与纳米半导体杂化可产生表面等离子体共振和局域等离子体共振现象,利用这一特性实现光电器件性能的提升,并在研发高响应、高灵敏、快速反应的光电探测器取得了成功,促进了其应用。本文主要工作是制备金纳米粒子(AuNPs)、纯净CdSe纳米带(CdSe NB)以及金纳米粒子杂化CdSe纳米带(AuNPs@CdSe NB),对其形貌、结构、成分和微结构进行表征,并研究了其光学性质。最后,利用获得的纯净CdSe NB和AuNP@CdSe NB制作单根纳米带光电探测器,对比分析了纯净及杂化器件的探测性能,并对器件的工作机理进行了分析讨论。具体工作如下:第一章对半导体纳米材料,特别是CdSe纳米材料、基于贵金属纳米结构的表面等离子体、贵金属与半导体杂化复合纳米材料的研究进展进行了较为系统的阐述和总结。第二章的工作中采用溅射金纳米薄膜,随后退火处理制备金纳米粒子,发现通过调控溅射金膜厚度以及退火温度能够有效的控制金纳米粒子的大小和间距,从而调控其吸收光谱。第三章采用热蒸发法制备纯净纳米带。在此基础上,以CdSe纳米带为基元,利用第二章中的方法组装不同形貌的金纳米粒子,获得AuNPs@CdSe纳米带样品。实验结果表明:所制备CdSeNB表面光滑平整、形状规整、厚薄均匀,结晶性良好;所制备的AuNPs@CdSe NB样品中,金纳米粒子与CdSe NB紧密接触,金纳米粒子形貌良好且可调控,并且组装过程未改变CdSe NB的晶体结构。纯净CdSe NB在720 nm处具有明显的发光峰,其对应于CdSe的禁带宽度约1.7 eV。与纯净CdSe NB比较,在光致发光谱上,AuNPs@CdSe NB在500-600 nm还具有强发光峰,对应于AuNPs的表面等离子共振频率。而在紫外-可见光吸收光谱上,AuNPs@CdSe NB除具有CdSe NB本征吸收外,在500-600 nm还具有表面等离子共振吸收,且等离子共振吸收峰随金纳米粒子增大而红移。第四章采用钨线金属硬掩模版制作单根纯净CdSe NBs及不同溅射时间的AuNPs@CdSe NB杂化材料光电探测器。测试结果表明:两类器件都表现出紫外到近红外(300-720 nm)的宽频带响应。AuNPs@CdSe NB杂化器件表现出更加优良的探测能力,如AuNPs-100s@CdSe NB器件的最强响应Rλ为5.53×104A·W-1(在550 nm波长处),是纯净CdSe NB器件(3.05×103 A·W-1)(对应位于610 nm波长)的1813%倍。对弱光的探测更为灵敏,在1V偏压550 nm弱光(功率密度为0.199 mW·cm-2)光照下,AuNPs-100s@CdSeNB器件与纯净CdSeNB器件的光电流比值为2894%,高于550 nm强光(3.98 mW·cm-2)光照下的1546%。AuNPs-100s@CdSe NB器件的开光比(2.65×104)是纯净器件(1.66×104)的160%。AuNPs-100s@CdSeNB NB器件的反应速度(上升/下降时间分别为0.2/1 ms)也远快于纯净CdSeNB NB器件(0.8/1.4 ms)。尤其重要的是可以通过控制溅射时间来控制纳米粒子的直径与间距,从而实现对AuNPs@CdSe NB器件探测波长的调控。调控的理论基础是表面等离子体共振波长随着金纳米粒子增大而红移。通过理论分析发现,等离子体共振效应增强了杂化材料对光的吸收,产生更多的电子-空穴对,提升材料光电导,提升杂化器件性能。第五章采用离散偶极子近似的方法(DDA)仿真计算了金纳米粒子的光学特性。金纳米粒子的消光光谱与实验获得的紫外-可见光吸收光谱很好的吻合,与器件的光响应频率很好的吻合,金纳米粒子的近场电场分布进一步表明等离子体共振效应能够有效提升硒化镉纳米器件的光探测性能。第六章对论文进行总结,并提出了研究展望。
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