论文部分内容阅读
本文利用新颖碳材料,制备了基于碳材料的电化学传感器及生物燃料电池,研究了电化学传感器和生物燃料电池的性能,考察了生物燃料电池在自我供电智能逻辑器件中的应用。主要结果如下:
1.有序介孔碳在电化学传感器及生物燃料电池中的应用。我们首先提出一种基于有序介孔碳的电化学传感平台。有序介孔碳修饰电极对多种电化学活性物质的电化学催化展示出比碳纳米管修饰电极和玻碳电极更快的电子转移速率。基于有序介孔碳修饰电极对还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸和双氧水增强的电化学活性,基于有序介孔碳的脱氢酶和氧化酶生物传感器比基于碳纳米管和玻碳的生物传感器对乙醇和葡萄糖具有更好的分析性能。此外,我们利用有序介孔碳作为生物阳极和生物阴极的基底构筑生物燃料电池,其开路电位和最大输出功率均高于以碳纳米管为基底构筑的生物燃料电池。这些说明具有三维相互交叉和有序孔道结构的有序介孔碳是除碳纳米管以外另一种在电化学传感和生物燃料电池方向,具有潜在“广泛应用”的碳材料。
2.电化学还原法制备石墨烯膜及石墨烯在电化学传感器中的应用。我们首先提出了一种简单、廉价、有效、绿色和环境友好的电化学方法制备石墨烯膜。与喷涂技术相结合,该方法可以在不同导电和绝缘基底上控制合成大面积、不同厚度和形状的石墨烯膜。我们进一步利用化学法制备的、具有二维单层结构的石墨烯作为电极材料制备电化学传感器和电化学生物传感器。基于对嘌呤和嘧啶(G、A、T和C)大大增强的电化学活性,石墨烯修饰电极可以在生理pH下、不用预水解而同时检测ssDNA和dsDNA中四种DNA碱基。这就使石墨烯修饰电极在不需要水解、标记或利用其他电化学媒介体或指示剂的情况下检测单核苷酸多态性(single-nucleotide polymorphisms, SNPs)。此外,石墨烯修饰电极对双氧水和还原型烟酰胺腺嘌呤二核苷酸有良好的催化性能,基于石墨烯的生物电极检测葡萄糖和乙醇展现出比基于石墨和基于玻碳的生物电极更好的分析性能。对于神经递质(多巴胺)和其他生物相关分子(抗坏血酸、尿酸和对乙酰氨基酚)的电催化,石墨烯修饰电极比石墨修饰电极和玻碳电极展示出更优良的电子转移性能。因此,具有良好电化学性能的石墨烯对于制备多种电化学传感器和生物传感器(从安培传感器、安培酶生物传感器到非标记DNA生物传感器)非常有利。本研究利用电化学还原法制备石墨烯,并将石墨烯的应用扩展到电分析化学领域,并且在常规检测和生物检测中的应用具有很大潜力。本工作也为探索石墨烯及其杂化材料的电化学行为提供了新的挑战和途径。
3.基于生物燃料电池的自我供电智能逻辑器件。我们将适配子逻辑体系引入生物燃料电池,用以控制生物燃料电池的能量输出。所提出的NAND逻辑适配子传感器是自我供电的、智能的,可用来确定样品中是否两种分析物同时存在。以NAND逻辑真值表所执行的凝血酶和溶菌酶作为输入,生物燃料电池开路电位作为输出的原理性验证实验证明了自我供电医学逻辑检测的可行性。由于该体系不能重复使用,我们进而制备了一种新颖的微流控生物燃料电池上自我供电和可重复使用的智能IMP-Reset逻辑适配子传感器。基于IMP逻辑独特的功能,该适配子IMP-Reset逻辑传感体系可通过一次实验,智能确定人血清中是否有一种特定目标物存在而另一种目标物不存在。我们制备了一种基于自我供电和可重复使用的生物计算安全体系,这种体系可以模拟密码锁的功能。生物燃料电池与密码锁相结合不但大大增强生物燃料电池的功能,更有利于基于自我供电密码锁电子器件的制备。我们提出了一种新颖的基于氧气控制生物燃料电池的可开关和自我供电的逻辑体系,该体系可潜在用于评定生物体的生理状况和为新颖生物计算数字传感器的发展提供新的方向。我们还阐述了一种“非破坏性”输入的基于生物燃料电池的生物计算安全体系,除了密码锁功能外,原理性验证实验表明所制备的生物计算安全体系可能潜在用于智能确定血液中的溶解氧浓度和血液流速是否在正常水平。