【摘 要】
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研究和探索生物分子在界面上的现象和机理是了解生命物质活动的重要部分。论文通过和频振动光谱（sum frequency generation vibrational spectroscopy,SFG-VS）技术以及结合其他表征手段,从分子层面揭示以及解释界面上抗菌肽CM15在不同因素影响下与负电磷脂双层膜之间的作用机理以及DNA双螺旋结构水化层作用。抗菌肽是一种被广泛应用于抗菌杀菌的成分,其与细胞膜
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研究和探索生物分子在界面上的现象和机理是了解生命物质活动的重要部分。论文通过和频振动光谱（sum frequency generation vibrational spectroscopy,SFG-VS）技术以及结合其他表征手段,从分子层面揭示以及解释界面上抗菌肽CM15在不同因素影响下与负电磷脂双层膜之间的作用机理以及DNA双螺旋结构水化层作用。抗菌肽是一种被广泛应用于抗菌杀菌的成分,其与细胞膜的作用受到各种内外因素的影响。研究中选择了一种模式抗菌肽CM15,通过控制C端酰胺修饰以及环境温度变化两个因素,来研究比较对负电性磷脂双层膜DPPG的作用影响。实验结果表明了C端酰胺修饰能够增加多肽的正电荷以及为其提供更刚硬稳定的结构,使抗菌肽以较为无规的取向插入磷脂膜从而促进抗菌肽对外层磷脂膜的吸附和破坏。温度的升高（从～20℃至～35℃）则是主要通过增加了磷脂双层膜的流动性提高了多肽的渗透插入效率,从而增强了抗菌肽对磷脂膜的破坏效能。本研究的结果为了解人工合成抗菌肽对于负电性生物磷脂膜的破坏过程提供了两种条件变化的影响机制,为设计和开发高效抗菌肽提供重要的模型依据以及参考机理。DNA在水环境中时其周围会形成水化层,并且能够反映出其结构的状态。通过非手性和手性SFG光谱对界面水分子区分,证实了DNA小沟槽中存在的手性水化层。在大范围的Ca2+浓度下,界面上非手性水分子包括DNA周围非手性结构水化层的有序稳定性都会出现明显的浓度依赖性变化。而当Ca2+浓度调整为人体血清正常含量范围时,存在于小沟槽中的手性水化层有序性则不会出现变化,证明DNA周围的手性结构水化层能够有效抵抗正常范围下Ca2+产生的电荷作用,提供一层保护DNA稳定性的溶剂化层。通过研究DNA水化层与Ca2+的作用揭示证明了手性结构水化层对DNA具有保护作用,为之后对其他离子或物质与DNA作用的研究提供了有效的参考方法及验证体系。简言之,本文利用SFG技术,从微观分子角度,探究了生物分子相互作用的过程与机理,证明了C端酰胺修饰以及温度升高可以提升抗菌肽CM15的跨膜破坏能力,揭示了具有一定Ca2+电荷抵抗效果的手性水化层对DNA结构的保护稳定作用,对于理解生物界面具有重要的科学意义。
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