三相界面的构筑及其光催化性能的研究

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环境和能源是21世纪人类面临和亟待解决的重大问题,基于半导体的光催化技术能够利用清洁的太阳能实现降解和矿化多种有机污染物,转换和储存能量等多种应用,是科研人员一直以来关注和研究的重点。重视和加强这方面的研究工作对国民经济的可持续发展,保护生态环境都具有重要意义。光催化技术利用半导体吸光产生电子和空穴,分别和相应的捕获剂发生氧还原反应,实现有机物降解,能量转换和存储等应用。随着近年来纳米技术的发展,光催化的研究取得了很多进展。但目前来看,光催化反应效率低,电荷复合严重等问题仍然亟待解决并具有极大的挑战,因而受到国内外研究学者的广泛关注。氧气作为一种天然的电子受体,在光催化降解有机污染物和光催化合成等反应中扮演重要角色,其与电子的反应不仅直接影响光生电荷的复合,催化反应效率等问题,并且能够生产多种活性氧物质,参与有机物降解,能量转换等过程。而传统的光催化反应通常在固-液两相界面上进行,氧气的浓度受限于其在液体中的低溶解度和低的传输速率。本论文旨在改变传统固-液两相光催化反应界面,引入气相来构建固-液-气三相反应界面,在催化剂表面构建气体快速传输通道,提高电子受体氧气传质效率从而提高促进电荷分离,提高量子效率,提升催化效率。工作内容主要分为两部分:第一部分是构建固-液-气三相光催化体系用于有机物降解。氧气能从气相快速传输到反应界面,从而及时与电子反应,降低复合,并生成活性氧促进降解。因此,与常规的固-液两相体系相比,光催化反应速率提高约10倍。即使在很高的光强(光电子密度)下,也能维持很高的量子效率。第二部分是基于三相界面高效合成过氧化氢。三相体系使足够的反应物氧气从环境大气中直接到达光催化剂/水反应界面,大大增强了过氧化氢形成的反应动力学。界面氧的气相快速传输有效抑制了电子空穴的复合和降解反应,进一步提高了量子产率。与传统的反应体系相比,三相界面结构使过氧化氢的合成浓度增加了 44倍。
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