大气汞具有剧毒、长程传输和生物累积的特性,是最主要的空气污染物之一。燃煤电厂向大气环境中排放大量的各种赋存形态的汞:元素汞（Hg~0）、氧化态汞(Hg2+)和颗粒态汞（Hgp）。其中Hg~0最难被现有烟气污染控制设备所去除。光催化剂二氧化钛（TiO2）在低温下对Hg~0具有高效的去除效能,但当温度升高（＞100oC）时其光催化活性急剧下降。负载过渡金属氧化物或贵金属改性TiO2可以显著改善TiO2的光催化活性,提升其在100-250℃的光催化氧化效率。然而,负载的过渡金属氧化物和贵金属原子很容易在TiO2表面聚集成较大的纳米颗粒,不仅降低了原子利用率,而且不利于光催化活性的提升。因此,本文通过以石墨相氮化碳（g-C3N4）作为锚定过渡金属氧化物或贵金属原子的活性位点并覆盖于TiO2表面,成功制备出高度分散的CeO2超小团簇负载g-C3N4/TiO2（CeO2-g-C3N4/TiO2）与原子级分散的Ag负载g-C3N4/TiO2（Ag-g-C3N4/TiO2）光催化剂。分别研究CeO2-g-C3N4/TiO2和Ag-g-C3N4/TiO2光催化剂的表面物化性质与除汞性能之间的构效关系,探讨其光催化氧化Hg~0机理,其主要研究结果如下:（1）负载在g-C3N4/TiO2表面的CeO2以超小团簇的形式高度分散,团簇粒径仅约2 nm。利用密度泛函理论（DFT）计算可知其固定机制为CeO2通过Ce-N配位键被稳定在3-s-三嗪环的空腔中。性能测试结果显示,在N2气氛下,3%CeO2-g-C3N4/TiO2对Hg~0的光催化氧化效率在150℃时达到100%,在250℃时达到83.5%,远高于TiO2（5倍）、g-C3N4（50倍）和3%CeO2/TiO2（2倍）,且常温下的光催化氧化容量高于27 mg Hg/g。·OH和·O2-是3%CeO2-g-C3N4/TiO2光催化氧化Hg~0的主要活性位点,·OH的贡献较·O2-更为显著。结合紫外光电子能谱（UPS）与DFT计算结果可知,在3%CeO2-g-C3N4/TiO2的多元界面之间,光生电子和空穴在g-C3N4与TiO2的界面处以Z型传输机制分离,而在CeO2/g-C3N4间通过II型机制分离。两种分离机制的复合加速了光生电子-空穴对的分离,促进了光催化活性的显著提升。（2）使用浸渍法成功负载原子级分散的Ag原子负载g-C3N4/TiO2。0.1%Ag-g-C3N4/TiO2光催化剂在N2+5%O2气氛下在250℃时对Hg~0的光催化氧化效率能达到90.8%,为0.1%Ag/TiO2的1.5倍,0.1%Ag/g-C3N4、g-C3N4/TiO2、g-C3N4的3倍、TiO2的近5倍。其良好的光催化性能是由于Ag充当电子陷阱,捕获光生电子,有效地降低光生电子-空穴对的复合。此外0.1%Ag-g-C3N4/TiO2具有良好的抗NO和SO2干扰的能力。结合电子顺磁共振（EPR）与X射线光电子能谱（XPS）结果可知,0.1%Ag-g-C3N4/TiO2的主要活性物质为·O2-,反应后光催化剂表面的Ag原子被氧化AgO,且HgO是主要的氧化产物。本研究为制备高分散超小团簇或单原子改性TiO2提供了重要的表面设计策略。