【摘 要】
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能源自古以来都是人类社会必不可少的一部分,它是人类生存发展的物质基础,是社会经济发展的原动力。对于现代社会发展,一个国家的发展离不开能源,它驱动着城市的运转。当前能源主要还是依靠着燃烧不可再生的化石燃料而获得,由于环境恶化和化石资源过度消耗的沉重压力,近年来全球能源从化石燃料能源向清洁能源的转型明显加快。为此我们急需要有效的低成本技术和新的途径,以促进可持续社会经济框架内的清洁能源转型。固体氧化物
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能源自古以来都是人类社会必不可少的一部分,它是人类生存发展的物质基础,是社会经济发展的原动力。对于现代社会发展,一个国家的发展离不开能源,它驱动着城市的运转。当前能源主要还是依靠着燃烧不可再生的化石燃料而获得,由于环境恶化和化石资源过度消耗的沉重压力,近年来全球能源从化石燃料能源向清洁能源的转型明显加快。为此我们急需要有效的低成本技术和新的途径,以促进可持续社会经济框架内的清洁能源转型。固体氧化物燃料电池（SOFC）是一种全固态化学发电装置,可以将燃料中储存的化学能高效地转化为电能,其转化效率高且对环境友好。与传统的氧离子传导固体氧化物燃料电池相比,具有较低工作温度的质子传导固体氧化物燃料电池（H-SOFCs）将减少由于金属结构的高温氧化和失活而导致的电池组件的退化的电催化剂。在降低的温度下,阴极-电解质界面上的极化损失将是限制H-SOFC电能输出的主要因素。因此,阴极材料的优化对于降低电池的极化损失和在降低的温度下增加H-SOFC的功率输出至关重要。本文以探究质子导体固体氧化物燃料电池阴极材料为目的,研究了La0.5Ba0.5CuxFe1-xO3-d（0≤x≤1）系列氧化物的结构、性能等指标,对其作为H-SOFC电极材料可行性做出了探究。对于La0.5Ba0.5Fe O3-d基阴极材料表现的不错的性能,我们又通过A位Ca2+的取代Ba元素,制备了La0.5(Ba0.5-xCax)Fe O3-d（0≤x≤0.3）系列氧化物应用于直接氨燃料电池（DAFC）,系统的研究了其各项指标以及电池的性能。（1）采用液相法制备出了La0.5Ba0.5CuxFe1-xO3-d（0≤x≤1）钙钛矿作为使用Ba Zr0.1Ce0.7Y0.2Oδ（BZCY）电解质的质子固体氧化物燃料电池（H-SOFC）的阴极材料。在空气条件中,La0.5Ba0.5Cu0.4Fe0.6O3-d阴极材料可以达到最大的电导率值(700 oC时为76.84 S cm-1)。La0.5Ba0.5Cu0.2Fe0.8O3-d（LBCF28）阴极材料与La0.5Ba0.5Cu O3-d（LBC）阴极材料相比,随着Fe含量的增加,提高了物质的Dchem值(1.07×10-5至1.74×10-5 cm~2 S-1)和kchem值(1.12×10-10至3.01×10-10cm~2 S-1),但质子电导率却从7.5 mS cm-1降低到了4.3 mS cm-1。LBC中的Fe掺杂或La0.5Ba0.5Fe O3-d中的Cu掺杂增加了热膨胀系数（TEC）,但是在La0.5Ba0.5Cu0.5Fe0.5O3-d（LBCF55）实现了具有混合阳离子的样品中的低TEC值(16.12 ppm K-1)。LBC阴极在空气环境中发生表面分解,导致Ni（O）-BZCY载体上全电池的欧姆电阻损失。使用LBCF55和LBCF28阴极材料的电池可以实现较高的初始电池性能(820 m W cm-2),但由于电极和电解质之间的中间层的产生,导致了欧姆电阻的增加,LBCF28材料在阴极偏压下不稳定。和LBCF28材料相比,LBCF55材料具有更好的稳定性;和LBC材料相比,LBCF55材料具有更高的电池性能,因此LBCF55被认为是H-SOFC的可行阴极材料。这项工作系统地探索了混合Cu和Fe阳离子的钙钛矿作为H-SOFC阴极的行为。（2）我们报道了以采用液相法制备了La0.5(Ba0.5-xCax)Fe O3-d（0≤x≤0.3）系列钙钛矿被探索作为质子传导直接氨燃料电池的阴极。Ca2+取代Ba2+可以提高物质的Dchem和kchem。当Ca掺杂量达到30%时,可以获得最大电导率(700oC时为8.9 S cm-1),但是其质子电导率较低。对于电化学测试,具有La0.5(Ba0.45Ca0.05)Fe O3-d（LBC5F）阴极和Ba Zr0.1Ce0.7Y0.2Oδ（BZCY）电解质的全电池在700 oC时具有较低的极化电阻,在H2和NH3燃料下分别为0.063和0.058Ωcm~2,分别对应的最高电池性能为750和682 m W cm-2。此外,LBC5F在耐久性测试中表现出良好的稳定性。这为质子导体直接氨燃料电池正极材料提供了一种可能。
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