二硒化钼（MoSe2）是典型的二维过渡金属硫族化合物（TMDCs）,单层2H相MoSe2可作为半导体电子器件中良好的沟道材料;1T相及畸变相1T’不同于2H相的金属性质,进一步拓展了MoSe2在电子器件、催化等方面的应用,而合成高质量、均匀、大面积不同相的MoSe2是进行基础研究和未来电子器件应用的前提。目前在此领域亟需解决的关键问题有:单层MoSe2不同相态的可控合成;亚稳态1T相或畸变相的合成,及其内在结构与性质的关系;制备高质量、大面积、均匀的MoSe2应用于电子器件。本文使用化学气相沉积法以MoSe2的多相合成为主要目的,尝试解决以上问题:首先,本文通过碱金属盐辅助化学气相沉积法合成了热力学稳定2H相MoSe2,并探究了温度、不同前驱体、碱金属盐对其性质的影响。合成的2H相MoSe2呈现不同形貌,三角形单晶尺寸达160μm;以（NH4）2Mo O4为前驱体时,2H相MoSe2具有良好的PL性质;分别以Na Cl与KCl碱金属盐作为促进剂时,2H相MoSe展现了不同的半导体性质,实现了P型与N型半导体的选择性合成,开关比均接近10~5;探究了MoSe2中Se空位对MoSe2晶体结构与PL性质的影响,随空位浓度的提高,Raman峰发生明显的位移,带隙增大。其次,第一性原理计算结果表明V原子可使MoSe2的1T相转变为稳定性强的1T’相。利用V2O5作为诱导剂,我们合成了1T’相MoSe2。二次谐波成像反应了不同形貌单层1T’相的结晶方式;测试电学输运特性,初步探究了1T’相的电学行为。在化学气相沉积法中利用过渡金属原子作为诱导元素,为实现其他亚稳相TMDCs的亚稳相的可控合成提供了参考。最后,提出采用激光辐照将多层MoSe2减薄至单层,其对应光谱性质均一化,且实现了MoSe2的结构图案化;分别在Si O2、STO、蓝宝石、云母衬底上合成了大面积的连续薄膜MoSe2,为MoSe2应用提供了多种可能,为其它二维TMDCs大面积合成与应用提供了研究基础。