工业化进程的快速推进导致能源消耗日益增加。石化能源仍是目前全球的最主要能源,其大规模使用导致严重的环境污染。甲烷是天然气的主要成分,也是一种强温室效应气体,对全球变暖起着不可估量的影响。CH4分子仅含4个键能很大的C-H键,非常难以活化。要成功实现其化学转化,不仅需要合理设计转化路线,还需要开发高活性催化体系。甲烷干气重整（DRM）和水汽重整（SRM）反应可以将甲烷转换成附加值更高的氢气和合成气,既可有效缓解能源危机,又有利于改善人类的生态环境。由于Ni的来源丰富、价格低廉,目前广泛使用于重整过程的是负载的Ni催化剂。该催化剂的优点是初始活性高,但在高温反应过程中Ni易聚集,并产生积碳,导致催化剂失活。针对上述问题,本文设计制备了系列LaBO3（B=Al,Cr,Fe）钙钛矿载体用于负载Ni O/Ni制备催化剂,并探究了金属-载体间的相互作用,氧化还原性能,表面碱性质以及氧中心性质对于重整制氢反应性能、抗积碳性能和稳定性的影响。主要研究内容总结如下:第一部分:通过溶胶凝胶法制备了LaBO3（B=Al,Cr,Fe）钙钛矿载体,并利用浸渍法负载2%Ni得到2%Ni/LaBO3催化剂。活性测试表明,2%Ni/LaAlO3具有最高的SRM反应活性,但2%Ni/La CrO3具有最好的稳定性。XPS结果表明Ni与LaAlO3载体的A、B位均存在相互作用,但与其它两种钙钛矿载体,只与B位存在相互作用。H2吸-脱附结果表明,催化剂活性Ni的分散度大小顺序为2%Ni/LaAlO3>2%Ni/La CrO3>2%Ni/La FeO3,因此2%Ni/LaAlO3具有最高的活性。O2-TPD和XPSO1s分析结果表明,催化剂表面活泼氧的量遵循以下顺序,即2%Ni/La CrO3>2%Ni/LaAlO3>2%Ni/La FeO3,因此2%Ni/La CrO3具有最好的抗积碳性能。2%Ni/LaBO3催化剂的Ni分散度和表面活泼氧中心的量是决定其反应性能和抗积碳性能的关键因素。第二部分:基于第一部分工作,通过尿素-氨水沉淀法制备了比表面积为26m~2/g的LaAlO3载体,探究NiO在其表面上的单层分散行为,及其对于DRM反应性能的影响。通过XRD外推法得到Ni O在LaAlO3上的单层分散阈值为1.42mmol/100 m~2 LaAlO3,相当于2.7%Ni O负载量。反应结果表明,Ni O负载量在阈值附近的3%Ni O/LaAlO3催化剂活性最佳,超过阈值以后催化剂的活性基本保持不变,具有明显的阈值效应。表征结果表明,Ni O负载量在阈值以下的催化剂,还原后Ni以高分散状态存在,可有效抑制积碳产生;但负载量在阈值以上的催化剂,还原后可生成Ni微晶,且晶粒尺寸随Ni O负载量升高,导致催化剂产生明显的积碳,尤其是石墨型积碳的量显著增多。因此,催化剂在抗积碳方面也具有明显的阈值效应。综上所述,通过精确控制Ni O的负载量为单层分散阈值量,可制得反应性能和抗积碳性能最佳的Ni O/LaAlO3催化剂。第三部分:通过溶胶凝胶法制备了系列碱土金属离子改性的La0.9M0.1AlO3钙钛矿（M=Mg,Ca,Sr）载体,并利用浸渍法负载5%Ni用于DRM反应。XRD结果表明,Mg,Ca,Sr完全进入LaAlO3的体相的A位,成功实现了体相改性。实验结果表明,改性以后的5%Ni/La0.9M0.1AlO3催化剂活性比未改性的5%Ni/LaAlO3催化剂的活性稍好,但抗积碳性能显著增强。CO2-TPD结果表明,利用碱土金属改性的La0.9M0.1AlO3钙钛矿载体制备的催化剂表面碱性明显增强,利于CH4和CO2分子得吸附和活化。XPS结果表明,碱土金属改性的5%Ni/La0.9M0.1AlO3催化剂表面活性氧明显增多,利于消除积碳。其中Sr改性的5%Ni/La0.9Sr0.1AlO3催化剂具有最大量的中等强度碱中心和活泼氧中心,因此在具有优良活性的同时,具有最佳的抗积碳性能。