材料物理相关基础科学的研究推动着电子科学技术的飞速进步,与人们生活息息相关的信息技术革命性地进展离不开固体量子理论和半导体材料研究质的飞跃,其中的关键点在于人们能够利用微观世界中原子,分子和电子的基本性质设计新材料,开发新型电子器件。近来,对于电子自旋极化性质的深入研究和认知使得人们通过在半导体材料中引入单缺陷态,如点缺陷态和点掺杂态能够实现对半导体材料的电子自旋的光学操控;通过调控材料体系局部电荷分布能够实现材料本身导电性与催化活性的改良。目前,世界上已经广泛展开了对材料量子自旋调控的研究。主要的研究对象是固体材料色心的研究:金刚石中负一价的氮空位复合体;碳化硅中的硅空位等。国内也对金刚石的生长,色心的产生和理论方面的计算进行了基础方面的研究。目前,对于三维体材料,因其所具有的缺陷态有效隔离了外界条件的干扰,研究的一大热点问题即如何实现外加光或电磁场操控缺陷态或复合体的量子态;对于二维单层材料来说研究的热点往往集中于其表面进行修饰和性能改良上。本文主要运用理论计算的方法研究半导体材料中单缺陷态的自旋操控以及单层体系表面原子的催化活性,通过理论上的模拟我们能够找寻一种探寻新型功能材料的方法与途径。主要研究如下:（1）第一部分为基于自旋极化的密度泛函理论,我们对新型半导体材料γ-Si3N4的电子结构进行了计算,同时引入VSiON缺陷中心（由四面体硅空位复合氧杂质组成,简写为OV）作为一种单缺陷态,对不同电荷态下的电子结构变化以及形成能量进行了分析与探讨,结果表明:首先,同金刚石中负一价的NV^-1缺陷中心相似,γ-Si3N4中负一价缺陷中心OV^-1在p型的γ-Si3N4材料中是能够较为稳定的存在。其次,该OV^-1缺陷中心具备净自旋S=1的顺磁基态三重态,然而与金刚石NV^-1相比较,其自旋守恒的光激发能量基本到达红外范围,为低能激发。之后,基于我们研究组之前发展的平均场近似的理论模型,我们估测了 OV^-1缺陷中心的自旋相干时间,0K下为0.4s,基本满足了对固态量子比特候选者的一些要求。因此,一系列理论计算表明OV^-1缺陷中心与金刚石NV^-1缺陷中心具有相似的特性,γ-Si3N4同样可作为应用于量子比特的半导体候选材料。（2）第二部分为通过第一性原理计算模拟,我们成功地优化了弯折MoS2单层的结构,发现仅依靠晶格原子层的弯曲并不能有效调控材料的氢吸附自由能更接近于零,改良析氢反应的催化性能,因此随后我们采取对MoS2表面进行掺杂替位,在弯折的缺陷区域引入N和O的杂质态,相当于重新建立了吸附的活性区域进行电子云分布,结合调整晶格层的弯折从而反应平衡吸氢和脱氢的过程,结果表明:N化学掺杂的弯折MoS2单层在杂质态附近的表面原子点表现出了可与金属铂催化剂相当的高效催化性能。于是,我们提供了从理论上设计高效析氢催化的单层材料的思路,该思路亦可应用于其它低维材料的理论模拟与设计。（3）第三部分为扩展章节,主要介绍本人在日本东北大学陈明伟教授课题组的主导下完成一项实验与理论相结合的研究,类似于本文第二部分所述的析氢反应材料设计思路,我们完成了对纳米多孔石墨烯催化性能逐步优化至无限接近金属铂的性能的工作:通过表面的弯曲,拓扑缺陷的引入以及掺杂修饰从而大幅改良石墨烯的催化活性。结果表明:拓扑缺陷的存在能够在局部进一步改变电荷的布居,进而电子云分布梯度的变化正是影响电子在催化活性区域快速转移的关键。