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类Fenton氧化是一种高级化学氧化方法,由H2O2和Fe3+混合组成,可以快速有效降解有机污染物。使用类Fenton氧化法可以在不改变土壤pH值的条件下对污染土壤中的PAHs进行异位修复。本文以菲、芘、苯并[a]芘、茚并(1,2,3-cd)芘四种多环芳烃为研究对象,采用二元高效液相色谱为主要检测手段,对泥浆反应器中联合应用类Fenton氧化和微生物法降解土壤中的PAHs进行研究。
以北京焦化厂的PAHs污染土壤作为研究对象,考察不同浓度的H2O2和Fe(NO3)3组合对降解效果的影响,并且通过加入环糊精来提高土壤中PAHs在液相中的溶解度。在控制单因素的条件下,综合考虑去除效率和试验成本,氧化剂H2O2最佳浓度为0.5mol/L,催化剂Fe(NO3)3的浓度最好控制在0.1mol/L,最佳水土比为3:1,反应时间为30min。
在正交试验范围内影响菲、芘、苯并[a]芘、茚并(1,2,3-cd)芘四种PAHs降解效果的显著因素是H2O2浓度和Fe(NO3)3浓度,水土比和反应时间对降解结果无显著影响。类Fenton氧化降解土壤中菲、芘、苯并[a]芘、茚并(1,2,3-cd)芘四种PAHs的最佳工艺条件为水土比3:1,H2O2浓度为0.5mol/L,Fe(NO3)3浓度为0.1mol/L,反应时间为30min。在最优条件下菲、芘、苯并[a]芘、茚并(1,2,3-cd)芘四种PAHs的降解率为87.21%、78.58%、68.14%、65.49%。
加入类Fenton试剂后,土壤中总有机质含量降低、总氮含量升高、pH值变小,在类Fenton反应发生后,土壤中的微生物数量下降了两个数量级;土壤中蔗糖酶、脱氢酶、蛋白酶、脲酶的活性有一定下降,脱氢酶、蛋白酶、脲酶活性在100h时降到最低。通过DGGE图谱分析可知,类Fenton试剂加入后微生物种类和数量在0.5h后都有所下降。
通过类Fenton氧化与微生物法的结合可以去除土壤中的PAHs,并且充分发挥化学法和生物法的优势,快速有效地对污染物进行降解。在冬季运行反应器时,微生物活性由于低温而下降,类Fenton试剂的加入可使得反应开始6天后土壤中总PAHs去除率提高近20%。