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超分子化学能够以非共价相互作用为纽带建立高度复杂的自组装化学体系,而非共价相互作用潜在的不稳定性决定了超分子化学体系从根本上讲是组成动态的化学体系。那么更进一步地,将动态这一特性通过可逆共价键融入分子化学领域,就产生了动态共价化学的概念。而组成动态化学则同时包含了分子与超分子两个层面的化学,通过体系组分的交换与重组实现对外界刺激的选择性和适应性,也因此为化学家们在通往适应化学的道路上开辟了一条新的途径。 在本论文中,主要研究的是1,3-二甲基巴比妥酸的Knoevenagel缩合产物与亚胺化合物之间的动态可逆交换反应,对这一反应的基本性质以及反应机制进行了深入的探究和讨论,这些探索和发现有助于化学研究者们更好地理解这一可逆的、共价的交换反应,从而将其应用于复杂的动态共价化学以及组成动态化学体系的建立。 第一章,我们介绍了组成动态化学的来源和概念及其对于具有适应性的化学体系的研究意义,阐述了动态组合化学的定义并列举了用于构建动态组合库的一些可逆共价反应,重点介绍了Knoevenagel反应产物、亚胺化合物的重要化学性质。 第二章,我们研究和探讨了Knoevenagel有机交换反应的基本性质及影响因素,对两种反应机制——“解离型”和“结合型”机理的可能性进行了验证和讨论,通过设计实验获得了支持“结合型”机理的依据,并且排除了“解离型”机理作用的可能性,这些实验结论有助于我们更为深刻地理解这一可逆交换过程。 第三章,我们在实验中意外发现了支持“结合型”反应机制的氮杂环丁烷中间体,并且利用多种检测方法表征了这一动态的反应中间体。作为Knoevenagel交换反应可逆过程的关键因素,这一发现为我们对“结合型”机理的研究作出了重要的支撑与巩固。 第四章,我们在掌握Knoevenagel交换反应基本性质和反应机制的基础上,基于这一反应设计并且建立了一个动态组合库,这一体系能够在一价铜离子等金属阳离子的配位作用的刺激下完成组分的选择和组成的适应,成功拓展了Knoevenagel交换反应在动态化学领域的应用。 第五章,我们利用Knoevenagel交换反应尝试制备了一种组成动态聚合物,然而其MAIDI-TOF质谱表征结果表明这一产物实为动态的寡聚物。这一研究为构建动态聚合材料提供了新的方法和思路。 第六章,我们基于氢键和主客体作用两种非共价相互作用构建了一个超支化的超分子聚合物,通过多种方式表征了聚合物的形成,并且利用原子力显微镜以及扫描电子显微镜观测到了聚合物在不同浓度下呈现的不同表面形态。 第七章我们对整篇论文的内容进行了总结。