【摘 要】
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目前,全球温室效应和能源危机是威胁人类的两大问题,其中二氧化碳的高效利用是同时解决这两大问题的关键所在。受天然植物光合作用的启发,以H2O为氢源,以大气中的CO2为碳源,把辐射到地球的太阳能转换为清洁的化学能是实现碳平衡和解决能源危机的重要策略。本文以大比表面积的TiO2纳米片为光催化剂,通过引入铱或铱铜纳米粒子对其进行结构调控,以期获得更好的光催化还原CO2的活性和更高的CH4选择性。本论文研究
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目前,全球温室效应和能源危机是威胁人类的两大问题,其中二氧化碳的高效利用是同时解决这两大问题的关键所在。受天然植物光合作用的启发,以H2O为氢源,以大气中的CO2为碳源,把辐射到地球的太阳能转换为清洁的化学能是实现碳平衡和解决能源危机的重要策略。本文以大比表面积的TiO2纳米片为光催化剂,通过引入铱或铱铜纳米粒子对其进行结构调控,以期获得更好的光催化还原CO2的活性和更高的CH4选择性。本论文研究主要包括以下两个方面:（1）以水热法合成具有规则结构的、以（001）晶面暴露的锐钛矿型二维TiO2纳米片,再分别以浸渍法和乙二醇还原法将铱负载到TiO2纳米片表面得到Ir/TiO2光催化剂,考察材料的光催化还原CO2的活性以及CH4选择性。采用多种表征手段对样品进行物理化学性质表征,分析其催化性能,推测其作用机理。结果表明,Ir的引入均可以提升TiO2纳米片的光催化性能。但是,浸渍法制备的Ir/TiO2（Imp）和乙二醇还原法制备的Ir/TiO2（EG）显示较大差异。反应8 h后,CO在Ir/TiO2（EG）和Ir/TiO2（Imp）上的光催化产率分别比纯TiO2纳米片分别增加了4.5倍和2.3倍。此外,Ir/TiO2（EG）对CH4的选择性是Ir/TiO2（Imp）的8倍。这主要是由于湿浸渍法制备的Ir/TiO2（Imp）中Ir主要以氧化态形式存在,乙二醇还原法制备的Ir/TiO2（EG）中Ir主要以金属态形式存在。由于金属Ir有利于TiO2纳米片表面形成更多氧空位和羟基物种,不仅对CO2具有更好的活化作用,还可以将CO进一步还原成甲烷,从而显示出更高CO2转化率和更高的CH4选择性。（2）在明确了金属态的Ir具有更好的活性的基础上,进一步通过铱中掺入非贵金属Cu形成二元合金IrxCu100-x纳米粒子,以进一步调控催化剂光催化还原CO2的CH4选择性。以乙二醇还原法制备一系列不同比例的IrxCu100-x合金,再以相同质量分数将其负载到TiO2纳米片上。考察Ir与Cu的比例对光催化还原CO2的活性以及CH4选择性的影响。结果发现Ir Cu合金的产物收率和CH4选择性都显著高于单组分的Ir和Cu催化剂。其中,Ir75Cu25/TiO2样品的光催化还原性产物产率最高为101.3μmol/g/h,而Ir68Cu32/TiO2的CH4选择性最高为99.7%。通过多种表征手段我们提出可能的反应机理,当Ir Cu真实含量比为1:1(Ir75Cu25)时,CO2中的氧原子会在主催化剂表面上的氧空位吸附。然后,光生电子产生之后富集在Ir表面,与吸附到表面的C原子发生反应形成CO。负电子的Oδ-又会与Cuδ+形成化学吸附形成一个较为稳定的四元环状结构,从而导致了高效的CH4选择性。
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