【摘 要】
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快速、准确、无接触式的温度测量在许多领域都具有十分重要的地位。在众多的测温方法中,荧光强度比测温方法因其非接触的工作模式、较强的抗干扰、优异的空间分辨率、快速的时间响应、相对廉价的探测装置等特点而极具应用潜力。然而该荧光测温方法还存在相对灵敏度较低等问题没有解决,本论文致力于解决这些基础物理问题,研究稀土基荧光强度比测温方法的相对灵敏度及抗干扰特性。研究了玻尔兹曼分布适用的热耦合能级的间隔上限。研
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快速、准确、无接触式的温度测量在许多领域都具有十分重要的地位。在众多的测温方法中,荧光强度比测温方法因其非接触的工作模式、较强的抗干扰、优异的空间分辨率、快速的时间响应、相对廉价的探测装置等特点而极具应用潜力。然而该荧光测温方法还存在相对灵敏度较低等问题没有解决,本论文致力于解决这些基础物理问题,研究稀土基荧光强度比测温方法的相对灵敏度及抗干扰特性。研究了玻尔兹曼分布适用的热耦合能级的间隔上限。研究了Er3+的2H11/2-4I15/2和4S3/2-4I15/2跃迁随温度的变化关系,结果表明能级差约为1326 cm-1的2H11/2和4S3/2能级上的粒子数满足玻尔兹曼分布,其相对灵敏度在303 K处为1.51%K-1,为目前报道的2H11/2和4S3/2热耦合能级测温相对灵敏度最大值;研究了Er3+的4G11/2-4I15/2和2H9/2-4I15/2跃迁随温度的变化规律,结果表明4G11/2和2H9/2能级为热耦合能级,其能级差达1450 cm-1,其相对灵敏度在303 K处为2.05%K-1,为目前报道的4G11/2和2H9/2能级测温相对灵敏度的最大值;首次揭示了Er3+的4F7/2和4S3/2能级间以及Dy3+的4G11/2和4F9/2能级间的热耦合性质,这两对热耦合能级的能级差达2160 cm-1和2551 cm-1;研究了Er3+的4F9/2和4I9/2能级上粒子数的变温性质,其在高温区间也凸显玻尔兹曼分布,这两个能级间的能级差高达2767 cm-1,突破了2000 cm-1经验值上限。研究了拟合函数中存在非指数项时的相对灵敏度分布规律。以Tm3+的3F2,3-3H6和3H4-3H6跃迁为研究对象详细分析了其荧光强度比随温度的演变规律,发现该比值和温度间的拟合函数中出现了非指数项,导致相对灵敏度在较低温度区间内远低于理论预期值,本论文给出了相对灵敏度的实际分布规律和计算公式;以Er3+的4F7/2和4S3/2能级对以及Er3+的4I9/2和4I11/2能级对为例,给出了它们的测温相对灵敏度的实际分布规律,进一步验证了上述公式的正确性;以Eu3+的5D1-7F1和5D0-7F1跃迁为例,研究了它们的强度比随温度的演变规律,发现了其相对灵敏度先增大、后减小、存在最大值的变化规律,本论文给出了寻找最大灵敏度对应温区的策略;最后揭示了拟合函数中存在非指数项时的相对灵敏度先增大、后减小、存在极大值的变化规律源于热耦合和非热耦合机制的竞争。研究了提高荧光强度比方法测温相对灵敏度的策略。揭示了提高相对灵敏度的基本原则为寻找到两个温度响应截然相反的荧光;利用WO42-电荷迁移带随温度升高而红移的特性设计了双激发单发射的荧光强度比测温方法,该方法在783 K的相对灵敏度是Er3+的2H11/2和4S3/2能级测温相对灵敏度的4.4倍;揭示了Tb3+的激发态吸收物理机制,其典型的绿光发射随温度升高出现了温度增强效应,将此荧光增强效应和Eu3+的红光温度猝灭效应相结合开发了新型的荧光强度比测温方法,其相对灵敏度在610 K高达2.02%K-1,比传统的Er3+的2H11/2和4S3/2能级的测温相对灵敏度高出一个数量级;分析了传统荧光强度比测温相对灵敏度提升的瓶颈源于温度猝灭效应,为此本论文找到了随温度升高出现巨增强效应的单色荧光,即Er3+的800 nm近红外荧光,这为设计高灵敏的荧光强度比测温方法提供了一个选择。研究了抗干扰的荧光强度比测温技术。以Er3+的2H11/2-4I15/2和4S3/2-4I15/2跃迁为例研究了荧光发射模式对其测温性能的影响,在980 nm激光激发下Er3+可以通过上转换泵浦模式发射绿色荧光,而在405 nm激光激发下Er3+可以通过下转换泵浦模式发射绿色荧光,但是该对跃迁的测温相对灵敏度不依赖于荧光发射模式;以Er3+的2H11/2-4I15/2和4S3/2-4I15/2跃迁为例研究了外界干扰光源对其测温性能的影响,利用白光LED作为干扰光源对测试系统施加干扰,利用该对跃迁进行荧光强度比测温的误差在483 K处高达18 K,相较之下,Er3+的4G11/2-4I15/2和2H9/2-4I15/2跃迁由于避开了白光LED的发射谱因而展现了较强的抗干扰特质;提出了对实验数据进行分段拟合的测温策略,该策略可以有效减小测量误差,揭示了该策略背后的物理机制可归结于多重布局和去布局机制之间的竞争。
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