【摘 要】
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在经济快速发展的今天,由于石油、煤的化石燃料的大量使用,导致大气中以CO2为主的温室气体的含量日益增加,严重威胁人类的生存与发展。为有效缓解温室效应,除了贯彻节约资源
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在经济快速发展的今天,由于石油、煤的化石燃料的大量使用,导致大气中以CO2为主的温室气体的含量日益增加,严重威胁人类的生存与发展。为有效缓解温室效应,除了贯彻节约资源和保护环境的基本国策来实现节能减排之外,将CO2作为一种丰富的C资源进行工业转化利用被认为是一条好的途径。这主要涉及到CO2捕集和转化利用问题,除了寻找一种成本低、效率高、可循环利用的CO2吸收剂外,由于CO2本身热力学稳定性好,常规的化学活化非常困难,用电化学方法进行还原相对容易,且具有电子还原、清洁环保、温和可控的特点。本文利用常规离子液体优良的电化学性能,与超强碱复配使用以提升其对CO2的吸收能力,选取了1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([EMim]BF4)、1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([BMim]BF4)、1-己基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐([HMim]BF4)三种离子液体分别与超强碱1,8-二氮杂二环十一碳-7-烯(DBU)进行不同比例复合,发现随着DBU的比例的增大,CO2的溶解度增大。常压下对CO2在不同离子液体中的电化学还原行为进行初步研究。结果表明,无论在单一离子液体还是复合离子液体中,CO2的还原都是受扩散控制的不可逆的单电子过程。对单一离子液体及对应复合离子液体(IL/DBU)进行了表征和性能检测,红外结果显示,超强碱与咪唑类离子液体复合能夺取咪唑阳离子C-2上的氢质子形成稳定的共轭酸,且通入二氧化碳之后会生成对应的羧酸盐。本文还将三种常规离子液体[EMim]BF4、[BMim]BF4和[HMim]BF4分别与具有较强CO2吸收能力强的氨基功能化离子液体[NH2-pmin]BF4二元复合,获得了优于单一常规离子液体的电化学性能,表现为还原峰电流增强,峰电位正移。[EMim]BF4/[NH2-pmin]BF4和[BMim]BF4/[NH2-pmin]BF4体系的较优配比是[NH2-pmin]BF4的质量分数为0.4%时;[HMim]BF4/[NH2-pmin]BF4体系的较优配比是[NH2-pmin]BF4的质量分数为0.2%时。
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