【摘 要】
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餐厨垃圾含水率高,成分复杂多变,富含碳水化合物、蛋白质和脂质等有机质,需通过预处理减量、均质化,以满足后续处置的进料要求。水热预处理可利用餐厨垃圾自身高含量的水作为反应介质、快速降解有机质,实现餐厨垃圾减量和均质化并得到高附加值产物。原料组分是决定餐厨垃圾水热产物性质的关键,且影响水热炭的最终出路。基于此,本文从水热产物特性、反应过程和水热炭利用三个方面出发,针对科学问题（1）餐厨垃圾典型组分与水
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餐厨垃圾含水率高,成分复杂多变,富含碳水化合物、蛋白质和脂质等有机质,需通过预处理减量、均质化,以满足后续处置的进料要求。水热预处理可利用餐厨垃圾自身高含量的水作为反应介质、快速降解有机质,实现餐厨垃圾减量和均质化并得到高附加值产物。原料组分是决定餐厨垃圾水热产物性质的关键,且影响水热炭的最终出路。基于此,本文从水热产物特性、反应过程和水热炭利用三个方面出发,针对科学问题（1）餐厨垃圾典型组分与水热产物性质的关联机制尚不清晰;（2）如何完善基于组分的餐厨垃圾水热反应路径和反应动力学模型;（3）原料组分对水热炭热利用性能的影响规律仍不明确,开展了以下研究:选取高碳水化合物、高蛋白质和高脂质三类代表性的餐厨垃圾（9种）进行水热实验,通过分析水热炭化学结构和液相产物成分,初步阐明了组分与产物性质的关联机制。研究结果表明,在本实验条件下,当原料中碳水化合物（Carbs）含量小于20%,无水热炭固体形成。当Carbs含量大于50%,水热炭产率为20-35%,水热水相产物以5-HMF和糠醛等呋喃类物质为主,占47%以上。呋喃类物质浓度随温度和停留时间的增加而降低。蛋白质（Pro）含量增加会提升水热炭产率,增强水热炭的含氧、氮杂环结构。当原料中Pro/Carbs值为0.3-2时,240 ℃水热炭N元素含量为5-8%;且N含量随着Pro/Carbs值增加而提高。当Pro含量大于40%时,水热水相产物主要以哌嗪二酮衍生物（26-67%）为主。脂质（Lip）含量增加会提升水热炭脂肪族CH结构含量,水热炭产率随着原料中Lip/Carbs值的降低而增大。当Lip含量大于50%,水热油相产物中脂肪酸和酰胺含量约占70%,且浓度随着温度升高而提高。通过模型化合物水热实验和反应动力学计算,揭示了餐厨垃圾组分交互反应路径及反应速率。研究表明餐厨垃圾水热过程中,碳水化合物水解、脱水生成呋喃类物质、随后醇醛缩合,聚合形成聚呋喃类水热炭芳香骨架。水热恒温阶段,水热炭的增加主要来源于氨基酸与还原糖发生的美拉德反应。氨基化合物与还原糖通过氮取代反应生成氨基脱氧酮糖,随后脱氨基生成5-HMF,提高了中间产物5-HMF的浓度。氨基化合物与糠醛形成醛亚胺类和酮亚胺类,以及氨基酸缩合生成的哌嗪二酮衍生物与芳香骨架结合,增加了水热炭的吡嗪、吡啶结构。脂质在水热过程中水解生成的脂肪酸与氨基化合物发生酰胺化反应,反应速率常数是美拉德反应的1.4倍。脂肪酸及酰胺类物质会附着在水热炭晶核上,抑制水热炭中O/N杂环结构的形成,增强其脂肪族CH结构和疏水性。通过分析水热炭燃烧、热解以及吸附特性,探讨了组分对水热炭利用性能的影响规律。研究结果表明,当原料Carbs含量大于50%,即高碳水化合物类餐厨垃圾水热炭,着火温度（约265 ℃）低于高蛋白质和脂质类;且具有更高的热值（27-28 MJ/kg）,和燃烧第一阶段活化能（78-147 k J/mol）以及更低的燃尽温度,更适合作为固体燃料。当原料中额外添加蛋白质和脂质会提高水热炭的热解活化能。而高脂质类餐厨水热炭热解产生的烃类气体增多,更适合热解利用。水热炭的活化及吸附实验结果表明,高碳水化合物类水热炭基多孔碳中微孔结构更丰富,微孔体积约占80%,具有较强的有机污染物吸附能力;高蛋白质类水热炭氮元素含量更高,促进后续活化扩孔过程,介孔孔容提升2-8倍,比表面积显著提高,最高达2656 m~2/g;脂质含量增加会略微降低水热炭基多孔碳的微孔含量。高碳水化合物和蛋白质类餐厨垃圾水热炭更适合作为多孔碳材料前驱体。综上,本论文重点阐述了原料组分对餐厨垃圾水热产物性质、反应过程及水热炭利用的影响机理,对餐厨垃圾水热预处理具有重要意义,并为建立基于组分的餐厨垃圾水热炭性能评估方法和利用途径选择提供了理论指导。
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