三氨基胍类含能离子化合物的合成与研究

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三氨基胍类含能离子化合物氮含量高,生成焓高,产气量大,且产生的气体不会对环境造成污染,具有良好的应用前景。本论文合成了多个性能优异的三氨基胍类含能离子盐,主要分为以下两个部分:(1)基于噁二唑类三氨基胍盐的合成研究以双氰胺钠为原料,经环化、偶联以及不同条件下的硝化,分别得到3-(5′-氨基-3′-二氮烯基-1′,2′,4′-噁二唑)-5-酮-1,2,4-噁二唑(45)和5,5′-二酮-3,3′-偶氮异呋咱(46)。利用溶剂挥发法得到两个化合物的单晶并通过X-射线单晶衍射仪确认结构。以草酸二酰肼为原料经环化、硝化得到2,2’-双(1,3,4-噁二唑)-5,5’-二硝胺(48),再通过复分解反应得到三氨基胍含能离子盐(49)。对化合物4549进行了结构表征、感度性质和热稳定性性能的测试及爆轰性能的理论计算。结果表明,化合物45的热分解温度达到290.01℃,与TNT相当。化合物45、46和49的爆轰性能均优于TNT,且十分钝感,具有潜在的应用价值。(2)基于呋咱类三氨基胍盐的合成研究以乙二醛为原料,经环化、偶联、硝化,得到4,4′-二硝胺基-3,3′-偶氮呋咱(51)。以氰乙酸乙酯为原料,经环化、酯化、环化和硝化,得到3-硝氨基-4-(5-硝氨基-1,2,4-三唑-3-基)呋咱(54)。以丙二腈为原料,经两次环化和硝化得到3,3’-2(4-氨基-1,2,5-噁二唑-3-基)-5,5’-联1,2,4-噁二唑(57)。分别通过复分解反应得到各自的三氨基胍含能离子盐(52、55和58)。利用溶剂挥发法得到化合物58的单晶并通过X-射线单晶衍射仪确认结构。对合成的化合物进行了结构表征、感度性质和热稳定性性能的测试及爆轰性能的理论计算。结果表明,三个三氨基盐均十分钝感且具有良好的热稳定性。化合物52和58的标准生成焓都高于1000 kJ·mol-1。化合物52、55和58的爆速均高于8000 m·s-1。其中,化合物52的爆轰性能超过RDX。利用高速摄影对化合物52和58的燃烧过程进行研究。对化合物52进行了起爆、爆轰性能研究,结果表明,化合物52可以很好的引爆RDX且能被叠氮化铅起爆。
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