【摘 要】
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热电材料可以直接将热能与电能互相转换,可实现废热发电及制冷,在节能减排方面具有重要的应用价值。Sr Ti O3（STO）具有Seebeck系数高、稳定性好、成本低、无毒等优点,是一种极具潜力的n型氧化物热电材料。但是高热导率导致其无量纲热电优值（ZT）较低。如何在保证高电导率的同时降低热导率是Sr Ti O3热电材料的研究重点。经过掺杂改性的ZnO具有优异的电性能,禁带宽度与STO相近,二者的复合
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热电材料可以直接将热能与电能互相转换,可实现废热发电及制冷,在节能减排方面具有重要的应用价值。Sr Ti O3（STO）具有Seebeck系数高、稳定性好、成本低、无毒等优点,是一种极具潜力的n型氧化物热电材料。但是高热导率导致其无量纲热电优值（ZT）较低。如何在保证高电导率的同时降低热导率是Sr Ti O3热电材料的研究重点。经过掺杂改性的ZnO具有优异的电性能,禁带宽度与STO相近,二者的复合有望在保持较高电性能的同时通过界面效应降低热导率;与Sr相比,Ba具有较大的相对原子质量和离子半径,若成功替换Sr,可增强晶格散射效应,降低材料热导率,从而提高ZT值。因此,本论文以La、Nb双掺Sr Ti O3作为基础,系统的研究ZnO复合La-Nb-Sr Ti O3（ZnO/STO）以及Ba、La、Nb多元素掺杂对Sr Ti O3的微观结构及热电性能的影响,得到如下结论:（1）采用水热法制备的GaxZn（1-x）O（x=0.02%mol）、n GaxZn（1-x）O/（1-n）La10Nb10（n=0.1%mol,0.87%mol）、Bax La10Nb10（x=0.5%mol-20%mol）、Bax La（10-x）Nb10（x=1%mol-9%mol）粉体,均无杂质相,掺杂元素均掺入晶格中。所有粉体材料均采用真空热压炉进行烧结获得块体;1000℃烧结的GaxZn（1-x）O（x=0.02%mol）块体具有最高的电导率,在1023 K获得电导率1123 S/cm,功率因子为0.81 m W/m K2;（2）以La0.1Sr0.9Nb0.1Ti0.9O3（La10Nb10）作为基体,GaxZn（1-x）O（x=0.02%mol）为复合相,制备n GaxZn（1-x）O/（1-n）La10Nb10（n=0.1%mol,0.87%mol）材料。研究表明,1300℃烧结的10%mol ZnO复合材料和87%mol ZnO材料与C发生还原反应,析出Zn单质。GaxZn（1-x）O的晶粒尺寸大于STO,约为1-3μm,分布于STO晶粒的三叉晶界处,使块体电导率下降、热导率升高,严重降低复合块体热电性能。在1300℃烧结的10%mol ZnO样品在1023 K获得功率因子0.69 m W/m K2,ZT值为0.22;（3）在Bax La10Nb10（x=0.5%mol-20%mol）体系中,Ba、La、Nb元素均成功掺入晶格中。随着Ba掺杂浓度的升高,块体的STO晶粒出现长大及第二相形貌的变化,其第二相包括Nb掺TinO2n-1、TinO2n-1和单质Nb。复杂的微观形貌对高掺杂浓度样品的影响较为明显,但有利于低掺杂量样品的热电性能提升。Ba1La10Nb10和Ba3La10Nb10的ZT值均高于La10Nb10,其中Ba1La10Nb10样品在1023 K时获得功率因子为0.93 m W/m K2,ZT值为0.31;（4）在Bax La（10-x）Nb10（x=1%mol-9%mol）体系中,Ba掺杂量较多的Ba6La4和Ba9La1出现第二相TinO2n-1;由于Ba掺杂不提供额外的电子,而La掺杂量的减少,导致载流子浓度的下降,使电性能大幅下降。同时La和Ba的比例也影响热性能,导致Bax La（10-x）Nb10系列样品的热导率较低,使Ba1La9Nb10样品在1023 K时获得功率因子为0.73 m W/m K2,ZT值为0.24。
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