全谱发光碳量子点的制备及其性能的研究

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碳量子点(CQDs)因具有优异的水溶性,高光学稳定性,良好的生物相容性,低成本、低毒性,易于功能化等诸多优势引起了国内外研究人员的广泛关注。然而CQDs的研究仍存在许多挑战,包括缺乏对CQDs结构和荧光来源的清晰解释,宽泛的荧光发射峰以及长波发射中相对较低的量子效率等问题,依然正在限制着CQDs进一步的应用。本文采用溶剂热法一步合成了CQDs,首先研究了碳源﹑反应温度和前驱体p H值等多种因素对其结构和发光性能的影响。随后对不同溶剂合成的全谱CQDs的结构和性能进行了研究,阐述了CQDs的发光机理,为拓展其应用领域,将其与电极材料相结合,系统研究了其电化学性质。主要研究内容及结果如下:(1)以苯二胺的三种同分异构体作为碳源,磷酸为辅助酸,通过溶剂热法制备了具有不同发光性质的CQDs,此外,研究了溶剂热条件下反应温度和环境p H对CQDs性能的影响。结果表明:所制备的CQDs表现出双发射行为且具有优异的发光特性,且温度越高,p H越小,能促进CQDs的长波长发射,进一步实现CQDs的可调发射。(2)以间苯二胺为碳源,磷酸为辅助酸,采用一步溶剂热法成功合成了全谱发光的CQDs,然后进一步详细阐明了其发光机制。结果表明:这些CQDs可以在紫外灯照射下发出明亮而稳定的荧光,此外,将CQDs的荧光发射红移现象归因于共轭的sp~2域、C=O和吡啶N的协同效应,而不是其粒径大小。(3)利用(2)中所得的发绿色荧光的CQDs,以十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)为辅助剂,通过水热法设计并成功合成了CQDs修饰的硫化镍(Ni S)纳米电极材料(Ni S-CQDs(CTAB))。结果表明:得到的Ni S-CQDs(CTAB)纳米材料表现出优异的电化学性能,在电流密度为1 A g-1时达到了1956 F/g,在8 A g-1下倍率性能为57%,远高于Ni S,Ni S-CQDs和Ni S(CTAB)。Ni S-CQDs(CTAB)电容性能的提高归因于CQDs的引入和CTAB作为桥梁的协同作用。
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