分子筛改性对TiO2/HZSM-5光催化剂性能的影响

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TiO2由于其稳定的化学性能、无毒、低成本、不产生二次污染等优良特性,受到国内外学者的关注。但其本身存在禁带宽度大,光量子产率低,催化剂易失活,回收难,比表面积小等问题,解决以上问题的方法最简单也最直接的办法就是将TiO2负载到分子筛表面,制备出负载型的催化剂TiO2/HZSM-5。本文分别采用溶胶-凝胶法和溶剂热合成法制备负载型光催化剂,既增大了光催化剂的比表面积又提高了光催化活性,有助于提高光催化剂对有机染料的脱色降解率。本文首先以盐酸采用水热法将Na型的ZSM-5改性成H型,然后再将TiO2负载于HZSM-5的表面。本文中改性分子筛和制备负载型光催化剂TiO2/HZSM-5都是采用水热合成法(溶剂热合成法),这在近年内没有报道。分别采用XRD、SEM、XPS、BET及BJH等方法对制备出的TiO2/HZSM-5光催化剂进行表征,探究负载TiO2后对其形貌、晶型、比表面积以及孔径的影响,再以降解甲基橙的活性测试验证其降解有机物性能的提升。通过改变盐酸处理浓度、TiO2的负载量大小以及热处理条件等来检测光催化剂的性能,得到以下结论:1)盐酸处理改性对分子筛HZSM-5的表面形貌影响不大;改性分子筛的最佳盐酸浓度为0.3mol/L;2) TiO2无论在负载前后的晶型都为锐钛矿型,在此制备条件下,并无金红石型出现;3)光催化剂因负载后而发生了团聚,随着负载量的增大,团聚越发明显;4)负载过程能有效地减小TiO2晶粒的尺寸,并且增加TiO2的比表面积;5)采用溶胶-凝胶法制备的光催化剂最佳负载量为50%,此时光催化活性为38.7%,比用同种方法制备的纯TiO2高出13.6%,用50%TiO2/HZSM-5降解甲基橙溶液,可使甲基橙在100min内被催化降解完全;6)采用溶胶-凝胶法制备光催化剂的最佳的热处理条件为450℃煅烧2h;采用溶剂热合成法制备的光催化剂因其负载量不同具有以下结论:1) TiO2无论在负载前后的晶型都为锐钛矿型,在此制备条件下,并无金红石型出现;2)光催化剂因负载后而发生了团聚现象;3)负载过程能有效地减小TiO2晶粒的尺寸,并且增加TiO2的比表面积;4)溶剂热法制备的催化剂活性最佳的负载量为40%,此时光催化活性可达到52.8%,比用同法制备的纯TiO2的活性高出25.3%,利用负载量为40%的溶剂热合成法制备的TiO2/HZSM-5降解有机污染物甲基橙,可使其在70min内被降解完全;5)采用溶剂热合成法制备的光催化剂表现出来的活性比采用溶胶-凝胶法制备的光催化剂活性好,对甲基橙的降解率高出了14.1%,使TiO2的光催化剂活性得到大幅度提升。
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