改性高分子吸附剂的制备及其对重金属的吸附机理研究

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重金属废水处理问题是全球面临的严重环境问题之一。目前处理重金属污染问题的技术种类颇多,吸附法是废水净化最简单、最有效、最经济的方法之一。本文制备了三种不同的复合吸附材料,研究了它们对模拟废水中Cr(Ⅵ)、Pb(Ⅱ)等重金属离子的吸附机理和性能,主要内容如下:
  1.采用“接枝法”制备了氧化石墨烯/聚酰胺-胺(GO/PAMAMS)的复合材料,对GO/PAMAMS样品进行了FT-IR、BET、TGA和SEM等表征,并将其用于去除模拟废水中Cr(Ⅵ)的吸附研究。结果显示:当pH=2.5时,GO/PAMAMS对Cr(Ⅵ)的吸附效果最佳,对30mg/LCr(Ⅵ)的去除率可达90.7%;Cl-和SO42-的存在对Cr(Ⅵ)的吸附具有显著影响。GO/PAMAMS对Cr(Ⅵ)的吸附动力学符合准二级动力学模型。由Langmuir模型计算得出,在293.15、303.15和313.15K温度下,GO/PAMAMS对Cr(Ⅵ)的理论最大吸附容量分别为131.58、183.82和211.42mg/g。吸附热力学参数表明,Cr(Ⅵ)在GO/PAMAMS上的吸附是一个自发吸热过程。运用XPS对Cr(Ⅵ)在GO/PAMAMS上的吸附机理进行了表征分析。
  2.以反相悬浮聚合法制备了一系列聚丙烯酸钠和丙烯酰胺共聚物[P(AANa-co-AM)],运用FT-IR、TGA等手段对其进行表征。研究了溶液pH、单体配比、吸附时间、Pb(Ⅱ)浓度及温度等因素对吸附性能的影响。实验结果表明,AA/AM的单体配比为5∶5时,对Pb(Ⅱ)的吸附效果最好。当pH=4,初始浓度小于400mg/L时,去除率维持在95%以上。动力学研究表明,该复合材料对铅离子的吸附符合准二级模型;热力学参数显示,Langmuir模型比Freundlich模型更符合该吸附剂对Pb(Ⅱ)的吸附行为。当温度由298.15K升高到318.15K时,吸附剂的理论最大吸附量由591.7mg/g增加到625.0mg/g,热力学研究显示,P(AANa-co-AM)复合材料对Pb(Ⅱ)的吸附为一自发吸热过程。
  3.运用水溶液聚合法制备了一系列聚丙烯酸钠和聚丙烯酰胺共聚物的磁性复合材料[Fe3O4@SiO2@P(AANa-co-AM)],对复合材料进行了FT-IR、XRD、TGA、TEM和SEM表征及溶胀率和磁分离效果测试,并将其用于去除模拟废水中Pb(Ⅱ)的吸附研究。实验结果表明,Fe3O4@SiO2@P(AANa-co-AM)具有良好的磁性能,AM/AA的单体配比为1∶1时,具有合适的溶胀率(128.3 g/g)且对Pb(Ⅱ)的吸附效果最好。在pH=3.5-4.5的条件下,Fe3O4@SiO2@P(AANa-co-AM)复合材料对Pb(Ⅱ)均具有较好的吸附效果。Pb(Ⅱ)在Fe3O4@SiO2@P(AANa-co-AM)复合材料上的吸附动力学和等温线模型分别遵循准二级模型和Langmuir模型。当温度为298.15K、308.15K和318.15K时,Fe3O4@SiO2@P(AANa-co-AM)复合材料的理论最大吸附容量分别为237.53mg/g、248.14mg/g和255.10mg/g。吸附热力学参数表明,Pb(Ⅱ)在Fe3O4@SiO2@P(AANa-co-AM)上的吸附是一个自发吸热过程。Fe3O4@SiO2@P(AANa-co-AM)复合材料具有四次以上的有效重复利用性能。运用XPS对Pb(Ⅱ)在Fe3O4@SiO2@P(AANa-co-AM)上的吸附机理进行表征分析。
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