聚偏氟乙烯PVDF/镍锌铁氧体NZFO复合厚膜的制备及电磁性能研究

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陶瓷-高分子基多铁复合材料由于其良好的加工性能、优异的韧性和较低的介电损耗得到了人们的广泛关注。利用渗流效应可以大幅提高电介质的表观介电常数,但是添加相(导体相)的相互接近会引起介电损耗的增大,而作为添加相的铁磁相如果不相互接触又会由于退磁场的效果而使复合材料的磁性能比较差,因此,如何实现高介、低耗、高磁性能的共存也是一个急需解决的问题。针对以上问题,本文以聚偏氟乙烯PVDF/镍锌铁氧体NixZn1-xFe2O4(简称NZFO)复合材料作为研究对象。鉴于NZFO的电导率远远大于PVDF,同时也是一种具有良好软磁性能的亚铁磁体,故将其引入PVDF中,既能通过渗流效应大幅提升PVDF的表观介电常数,又可以使复合材料具备磁性能。同时,对铁氧体颗粒进行表面改性使其表面形成有机物包裹层还可以抑制铁氧体颗粒之间的自由电荷的迁移,阻止漏电流的产生从而使介电损耗仍然保持在较低的水平。本文的主要结论如下:(1)利用自蔓延方法制备了 一系列NxZ1-xFO(x=0.1,0.3,0.5,0.7,0.9)铁氧体颗粒,并证实所制得的铁氧体为尖晶石结构的软磁材料。同时发现,当镍盐和锌盐的原料比为1:1时,利用该方法制得的产物为纯镍锌铁氧体而不含其它氧化物杂质,且具有在这系列样品中最高的磁导率。(2)实验发现PVDF的结晶深受热处理温度影响。当PVDF从极性溶剂中结晶时,只有在低温下热处理才能使形成纯β相。但是引入足够量的NZFO,可以使PVDF在较高温度时也能形成纯β相。(3)复合厚膜的介电常数随着铁氧体含量的增加而增加,并且其增加受到β相含量、Kirkpatrick理论及渗流理论的三重影响。对于铁氧体体积分数为60%的复合样品,其在200kHz处的介电常数达到了 73.8,是同温度下制得的纯PVDF厚膜介电常数(3.6)的20.5倍。同时,该成分复合厚膜的介电损耗仍然维持在较低的水平,在几百kHz频段的损耗不超过0.1,显示了良好的介电性能。(4)复合厚膜显示了良好的软磁性能,同时,其相关磁性能随着铁氧体含量的增加而改善。当铁氧体含量达到60%时,复合厚膜的饱和磁化强度为42.04emu/g,初始磁导率为3.11,分别达到了纯镍锌铁氧体的87%和 64%。(5)因此,本文制备了兼具良好介电性能和磁性能的柔性复合厚膜,有望成为制备新电子元器件的候选材料之一。
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