【摘 要】
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目前,环境污染已经严重影响我国经济发展与人民的日常生活。而在诸多污染问题中,工业废水和生活废水导致的水污染问题更是尤为严峻。光催化技术可以直接将太阳能转化为化学能
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目前,环境污染已经严重影响我国经济发展与人民的日常生活。而在诸多污染问题中,工业废水和生活废水导致的水污染问题更是尤为严峻。光催化技术可以直接将太阳能转化为化学能,具有环境友好、可重复利用以及反应条件温和等优点,有望能够控制水体污染问题。光催化剂是光催化技术的主体,设计与构筑高效稳定的光催化剂是光催化技术研究中最重要的一环。溴氧铋(BiOBr)光催化剂由于其具有优异的光催化性能和良好的稳定性,已经被广泛应用于环境光催化领域。但是BiOBr存在可见光吸收能力较弱以及光生载流子易复合的缺陷。为解决上述问题,本文通过形貌调控与构筑复合光催化体系以改善其光催化性能,并探索其降解有机污染物的光催化性能。首先,本文创新性地提出离子液体辅助机械球磨法来构筑BiOBr-IL超薄纳米片,并选择其他合适的材料与之复合。其次,通过一系列表征探究材料的组成结构、形貌特征以及光学性质。最后,选取合适的目标污染物考察材料光催化降解性能,并提出可能的反应机理。本文具体研究内容如下:1.在常温常压条件下,以离子液体([C16mim]Br)为溴源,通过机械球磨法成功制备得到了BiOBr-IL超薄纳米片材料。通过一系列表征探究BiOBr-IL超薄纳米片的晶体结构、形貌特征以及光学性质。与无机盐(KBr)作为溴源合成的BiOBr纳米盘以及水热法合成的BiOBr纳米片相比,BiOBr-IL超薄纳米片结构大大缩短了光生载流子迁移距离,有效抑制光生载流子的重组。在光催化降解双酚A(BPA)、四环素(TC)和罗丹明B(RhB)等有机污染物的实验中表现出最优的活性。捕获实验以及XPS价带谱的结果表明,超氧自由基和空穴是光催化过程的主要活性物种。2.通过机械球磨法原位合成了MoS2/BiOBr类花状复合光催化剂。引入MoS2后,材料的可见光吸收能力明显提升,比表面积也显著增大。降解实验结果表明,MoS2/BiOBr复合材料在可见光照射下表现出比BiOBr单体更高的光催化降解TC的活性,且当MoS2引入量为1.0 wt%时活性最佳。光电化学分析结果证实,MoS2的引入促进光生载流子分离与转移,有效抑制其复合。电子自旋共振、捕获实验以及XPS价带谱的结果表明,超氧自由基和空穴是光催化过程的主要活性物种。3.通过机械球磨法原位合成了CQDs/BiOBr类花状复合光催化剂。以TC作为目标污染物,CQDs/BiOBr复合材料在可见光照射下表现出比BiOBr单体增强的光催化活性,且5.0 wt%CQDs/BiOBr具有最佳的光催化降解活性,能够在120min内降解76%的TC。光催化性能的提升可以归因于CQDs的引入提高了材料在可见光区域的光吸收能力,增大材料的比表面积。此外,引入CQDs对BiOBr进行修饰能够提升光生载流子分离与转移效率,抑制载流子重组。电子自旋共振、捕获实验以及XPS价带谱的分析结果表明,该体系中的主要活性物种为超氧自由基、羟基自由基和空穴。
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