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工业生产和交通运输排放的挥发性有机物(VOCs)污染大气环境,影响人类健康。因此,严格控制VOCs的排放迫在眉睫。催化氧化是一种有效消除VOCs的重要途径之一,该项技术的关键在于寻找出高效催化剂。钙钛矿型氧化物具有较高的催化活性和稳定性,可应用于VOCs的催化氧化消除。三维有序大孔(3DOM)钙钛矿型氧化物具有较高的比表面积,可望对VOCs氧化反应显示优良的催化性能。以3DOM材料为载体,负载过渡金属氧化物或金,借助活性组分与载体之间的强相互作用,不仅使催化剂具有较好的稳定性,而且还可改善其催化活性。因此,制备3DOM钙钛矿型氧化物负载的过渡金属氧化物和纳米金催化剂并揭示其物化性质与催化活性之间的相关性具有重要的学术意义和实用价值。本论文采用聚丙烯酸甲酯(PMMA)微球硬模板的原位法和聚乙烯醇(PVA)保护的鼓泡还原法制备了具有x wt%Co3O4/3DOM La0.6Sr0.4CoO3(x=010)和xAu/LaCoO3(x=1.547.63wt%)催化剂,利用X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(TEM)、选择区域电子衍射(SAED)、氮气吸附-脱附(BET)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)、X射线光电子能谱(XPS)和氢气程序升温还原(H2-TPR)等技术表征了其物化性质,评价了其对甲苯氧化反应的催化活性,并计算出反应的动力学参数。论文的主要研究结果如下:1.以金属硝酸盐为金属源,L-赖氨酸为表面活性剂,以乙二醇和甲醇的水溶液为溶剂,采用PMMA硬模板法原位制备了x wt%Co3O4/3DOM La0.6Sr0.4CoO3(LSCO; x=0,2,5,8,10)催化剂,其中LSCO为菱方相钙钛矿结构,Co3O4为立方相结构,大孔孔径为120140nm,孔壁厚1325nm,比表面积为3032m2/g。8wt%Co3O4/3DOM LSCO催化剂具有较高的表面氧吸附物种浓度和较好的低温还原性。在甲苯浓度为1000ppm、甲苯/O2摩尔比为1/400和空速为20000mL/(g h)的反应条件下,x wt%Co3O4/3DOM LSCO的催化活性对甲苯氧化反应显示出优良的催化活性,其中8wt%Co3O4/3DOM LSCO的催化活性最好,在空速为20000mL/(g h)时的T10%、T50%和T90%(对应于甲苯转化率为10%、50%和90%时的反应温度)分别为158oC、210oC和227oC。x wt%Co3O4/3DOM LSCO催化剂对甲苯氧化反应的表观活化能(4358kJ/mol)低于8wt%Co3O4/bulk LSCO和bulk LSCO催化剂的(5967kJ/mol)。因此,可以认为,8wt%Co3O4/3DOM LSCO优良的催化活性与其较高的表面氧吸附物种浓度和较好的低温还原性相关。2.以金属硝酸盐为金属源,L-赖氨酸为表面活性剂,以乙二醇和甲醇的水溶液为溶剂,采用PMMA硬模板法制备了3DOM LaCoO3。以3DOM LaCoO3为载体,HAuCl4为金源,NaBH4为还原剂,采用PVA保护的鼓泡还原法制备了xAu/3DOM LaCoO(3x=1.54,4.51,6.20,7.63wt%)催化剂。所制得的3DOMLaCoO3为菱方相钙钛矿结构,Au为立方相结构,大孔孔径为118135nm,孔壁厚1124nm,Au粒子尺寸为410nm,比表面积为2429m2/g。7.63Au/3DOM LaCoO3催化剂具有较高的表面氧吸附物种浓度和较好的低温还原性以及Au与3DOM LaCoO3之间的较强相互作用。在甲苯浓度为1000ppm、甲苯/O2摩尔比为1/400和SV为20000mL/(g h)或CO浓度为1vol%、CO/O2摩尔比为1/20和SV为10000mL/(g h)的反应条件下,xAu/3DOMLaCoO3催化剂对CO和甲苯氧化反应表现出优良催化性能,其中7.63Au/3DOM LaCoO3的催化活性最高,对于甲苯氧化反应,其T10%、T50%和T90%分别为136oC、188oC和202oC,而对于CO氧化反应,其T10%、T50%和T90%则分别为61oC、6oC和42oC。3DOM LaCoO3和xAu/3DOM LaCoO3催化剂对甲苯氧化反应的表观活化能(31.438.6kJ/mol)低于bulk LaCoO3和7.56Au/bulk LaCoO3催化剂的(49.761.5kJ/mol),xAu/3DOM LaCoO3催化剂对CO氧化反应的表观活化能(16.619.4kJ/mol)也低于bulk LaCoO3和7.56Au/bulk LaCoO3催化剂的(22.829.3kJ/mol)。因此,可以认为,较高的表面氧吸附物种浓度和较好的低温还原性以及较强的Au与3DOMLaCoO3之间的相互作用是8wt%Co3O4/3DOM LaCoO3显示出优异催化活性的主要因素。