铁硅基软磁复合材料的结构控制与电磁性能优化

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铁硅基软磁复合材料具有较高的饱和磁化强度、低的高频磁损耗和良好的直流偏置能力等优势,用其制作的功率电感磁芯,可广泛应用于家用电器、储能电站、光伏逆变器和新能源汽车等领域。为满足电力电子装备的高频化、高效化和节能化,针对无机绝缘包覆铁硅基软磁复合材料的磁性能和高频磁损耗难以兼顾的难题,本论文通过逐步兼容调控铁硅基软磁复合材料中包覆层的均匀性、本征绝缘性和磁稀释性,利用高温原位反应实现多种低电阻金属氧化物包覆层向高电阻绝缘层的转变,获得了高绝缘性的磁性包覆层,最终实现了优良磁性能和低磁损耗的兼容,为高性能软磁复合材料的制备提供了新思路和新方案。主要研究结果如下:(1)采用机械球磨MnO2结合高温烧结制备了Fe-Si/MnO-SiO2软磁复合材料,实现了MnO2包覆层向MnO-SiO2复合绝缘层的转变,兼顾了包覆层的均匀性和本征绝缘性,大幅降低了高频磁损耗。系统研究了MnO2包覆层的绝缘转变机理以及包覆量和球磨工艺参数对绝缘结构和电磁性能的影响。研究表明:通过机械球磨法可以在铁硅合金粉末表面获得均匀的MnO2包覆层,其在780.1℃附近时与铁硅合金芯中的Si发生互扩散和固相界面反应,生成MnO和SiO2。同时放电效应导致颗粒间局部温度达到985.8℃左右,促使生成物化合生成2MnO·SiO2,最终形成MnO-SiO2复合绝缘层。随着MnO2包覆量增加,MnO-SiO2复合绝缘层逐渐变厚,磁损耗逐渐降低,但在包覆量高于5.0 wt%时,由于夹杂的原位Fe增多,磁损耗的降幅明显放缓。另一方面,相较于不锈钢珠球磨,玛瑙珠球磨更有利于MnO2在铁硅合金粉末表面的均匀包覆。且球磨时间的增加有效提升了MnO-SiO2复合绝缘层的均匀性和致密度,进一步降低了磁损耗。当球磨时间为20 h时,饱和磁化强度达到180.5 emu/g,1000 k Hz下的有效磁导率维持在60,而电阻率高达359.6 mΩ·cm,磁损耗低至352.6 m W/cm~3(50 m T/100 k Hz)。(2)采用机械球磨FexOy结合高温烧结制备了Fe-Si/(Fe2SiO4/SiO2)软磁复合材料,实现了FexOy包覆层向Fe2SiO4/SiO2绝缘层的转变,一定程度上解决了包覆层的绝缘性和弱磁稀释性难以兼容的问题,显著强化了磁性能。系统研究了Fe3O4、γ-Fe2O3和α-Fe2O3包覆层的绝缘转变机理以及包覆量对绝缘结构和电磁性能的影响。研究表明:FexOy包覆层的绝缘转变机理类似,不同在于绝缘转变温度的差异。高温烧结过程中,铁硅合金芯中的Si与FexOy包覆层发生一系列固相界面反应,生成Fe2SiO4和Fe,甚至SiO2和更多Fe,但会消耗较多铁硅合金芯中的Si。随着FexOy包覆量增加,饱和磁化强度和有效磁导率均逐渐降低,但电阻率先升后降,磁损耗则先降后升。相较于γ-Fe2O3包覆层,Fe3O4和α-Fe2O3包覆层向复合绝缘层转变的温度更低,前者转变为Fe2SiO4绝缘层,后两者转变为夹杂有更多Fe的Fe2SiO4/SiO2复合绝缘层。当包覆量同为5.0 wt%时,前者的磁损耗相对最低(23.34 m W/cm~3,20 m T/50 k Hz),但后两者具有更优良的磁特性,如α-Fe2O3包覆样品的饱和磁化强度高达192.5 emu/g。(3)采用水氧化法结合高温烧结制备了Fe-Si/(Fe2SiO4/SiO2)软磁复合材料,实现了氧化层向Fe2SiO4/SiO2绝缘层的转变,兼容了包覆层的绝缘性和弱磁稀释性,显著降低磁损耗的同时,强化了磁性能。系统研究了水氧化机制和氧化层的绝缘转变机理,以及烧结温度和氧化时间对微观结构和电磁性能的影响。研究表明:水氧化法制得的均匀Fe3O4-Si氧化层在1095.9℃附近时发生绝缘转变,形成夹杂有Fe的Fe2SiO4绝缘层。当温度升高至1180.2℃附近时,Fe2SiO4与铁硅合金芯中的Si发生进一步固相界面反应,生成夹杂有更多Fe的SiO2绝缘层。因而饱和磁化强度和有效磁导率逐渐提升,磁损耗升高。随着氧化时间增加,Fe2SiO4绝缘层逐渐变厚,但铁硅合金芯中Si含量减少,饱和磁化强度和有效磁导率逐渐降低,磁损耗先降后升。2 h水氧化样品具有更优良的电磁性能,如高的饱和磁化强度(186.1 emu/g)和有效磁导率(62),高的电阻率(480.2 mΩ·cm)和低的磁损耗(263.0 m W/cm~3,50 m T/100 k Hz)。
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