石墨烯器件在溶液环境下的性能研究

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石墨烯因其狄拉克载流子高迁移率、高热导率、高强度、高透明性和柔性等独特性能引起了物理、化学、材料、电子等多领域的密切关注。作为自然界已知最薄的材料,兼具很高的力学和化学稳定性,石墨烯在传感器件中的潜在应用得到大量探索。基于石墨烯的多种传感器,如气体、PH、金属离子和生物分子浓度传感器,及DNA检测器等在国际上被提出并开展了一定研究。然而,对于石墨烯在溶液环境下应用时的基本性质,如转移输运特性、霍尔灵敏度和磁阻特性等目前还缺乏系统研究和清晰了解,本论文系统研究了石墨烯器件在溶液环境下性能和调控方法,以为新型石墨烯传感器件提供基础,主要的研究工作和结果为:首先,开展了石墨烯单层的化学气相制备及其相应器件的制作。用化学气相沉积法(CVD)以甲烷为碳源在铜箔上生长石墨烯,拉曼光谱和扫描电子显微镜测试表明在适当条件下生长的石墨烯为大面积单原子层。通过表面氧化观测法,研究了铜箔表面形貌对石墨烯质量的影响,发现粗糙铜箔表面生长的石墨烯有较多缺陷,对铜箔电化学抛光后可改善石墨稀的质量。用腐蚀基体法将石墨烯转移到PET等衬底上制备了液栅调控石墨烯场效应管和石墨烯霍尔测量器件样品,I-V测试表明样品中石墨烯和金属电极有良好欧姆接触。其次,研究了不同溶液环境对石墨烯狄拉克点和转移特性的影响。通过液栅调控法测量了石墨烯器件在去离子水、氯化钠和PEI溶液中的输运特性,发现溶液环境可以大幅度调节石墨烯掺杂程度和类型。在氯化钠溶液中石墨烯显示P型掺杂特征,随氯化钠溶液浓度增加,石墨烯狄拉克点右移且转移曲线不对称性增加,P型掺杂程度加深;在PEI溶液中,随PEI溶液浓度增加,石墨烯狄拉克点左移且转移曲线趋向对称,P型掺杂程度逐渐减轻并接近N型。再次研究了溶液环境下石墨烯的霍尔灵敏度和磁阻性质研究。系统测量了不同溶液环境中石墨烯的霍尔响应和磁阻变化。在去离子水和稀溶液中,石墨烯霍尔响应与真空中接近,都可达200VA-1T-1以上。在氯化钠溶液中,随浓度增加,掺杂和界面散射增强,霍尔响应总体上逐渐降低;而在PEI溶液中,随浓度增加,部分掺杂被中和,霍尔响应逐渐升高。溶液体系也可以显著地调控石墨烯中由弱局域化引起的磁阻效应,随氯化钠溶液浓度增加,磁阻降低;随PEI溶液浓度增加,磁阻上升,溶液中测量到磁阻在1.17T磁场下调节范围可达1.7%~13%。
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