氧化铈基光催化材料的合成及性能研究

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光催化技术是降解有机污染、改善生态环境的一门新兴技术。开发新型高效的光催化剂是光催化技术的关键。纳米CeO2因具有良好的紫外光吸收、储氧、氧化还原等特性,在光催化领域具有良好的应用前景。然而Ce02的禁带宽度大,对可见光吸收少,对太阳能的利用率低,并且在光催化过程中产生的电子-空穴复合率高。这严重限制了其催化效率的提高。本文通过在CeO2晶格中掺杂Fe、N元素以调节其禁带宽度,提高其对太阳光的吸收率;并通过与石墨烯等复合以提高其比表面积和量子效率。采用水热或溶剂热法合成了纯CeO2颗粒(CeO2 nanoparticles,CeO2-NPs)、花型 CeO2 粉体(CeO2 hierarchical flower-like-nanostructures,CeO2-HFNs)、不同掺杂铁含量的 Fe-CeO2 纳米粉体、不同氮源掺杂的N-10%Fe-CeO2纳米粉体,并成功地将纯CeO2粉体和花型CeO2粉体分别与石墨烯一步复合。采用TEM、XRD、XPS、Raman和UV-Vis等技术对其微观结构与形貌进行了表征,通过催化降解亚甲基蓝溶液实验对其光催化性能进行了系统研究。结果表明:(1)Fe、N掺杂不会改变CeO2的晶体结构,但可以调节Ce02的晶格参数和禁带宽度。O~15%Fe掺杂CeO2粉体中,以10%Fe-CeO2催化速率最快,对亚甲基蓝的降解率从67%提高到95%。不同氮源掺杂10%Fe-CeO2粉体中,以浓氨水(25%)为氮源制备的N-10%Fe-CeO2的催化速率最快,降解率可进一步提高到97%。CeO2催化活性的提高主要是由于掺杂Fe和N降低了 Ce02的禁带宽度,促进了电子-空穴对的产生与反应。(2)CeO2与石墨烯复合能显著提高其光催化性能,CeO2纳米颗粒(CeO2-NPs)可均匀分布在石墨烯片上,降解率从67%提高到88%,提高了 31.3%;花型氧化铺(CeO2-HFNs)被石墨烯片层覆盖并包裹,降解率从73%提高到96%,提高了31.5%。这主要是由于石墨烯能减少CeO2纳米颗粒和花型CeO2产生团聚,比表面积更高,并且产生的光生电子能更快地传输到反应活性点,提高了光生电子-空穴的分离效率。同等条件下,石墨烯复合花型CeO2的催化效率高于石墨烯复合CeO2纳米颗粒,这主要因为片层结构的花型CeO2比表面积大且不会被石墨烯遮盖,而CeO2纳米颗粒更容易团聚,比表面积小,因此前者催化反应活性更高。
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