近年来发展起来的二维材料家族种类众多、性质丰富,在未来微电子器件等领域具有巨大的应用前景。与传统三维材料相比,除了维度效应带来的各种新奇物性,二维材料的一个显著特点是其便于多层异质堆叠,层间通过较弱的范德华相互作用连接而不形成强的化学键。这不仅有利于将具有不同性质的二维材料相互堆叠组合成具有新的性质的异质结,同时还可以对二维多层体系通过施加垂直于二维面的应力、电场,或者通过层间滑移等方式改变层间相互作用,进而调控二维多层体系整体的性质。这极大地增加了二维材料的研究空间和应用潜力。本文主要通过理论计算,探索二维多层磁性范德华体系所能够呈现的新奇物性,设计了一种可以实现量子反常霍尔效应的双层二维磁性异质体系,提出通过外电场产生并调控双层二维层间反铁磁体系中轨道磁化的方案。此外,为了提升二维范德华体系的计算模拟的可靠性,我们发展了两个新的范德华泛函理论计算方法。本论文主要包括以下六个章节:在第一章,我们首先简要介绍二维材料家族,并着重介绍本文所关注的二维铁磁材料,详细探讨几种重要的二维铁磁材料,尤其是其层间堆叠方式与层间磁相互作用之间的关系。随后,我们简要介绍材料的拓扑物态,尤其是量子反常霍尔态的研究现状。在第二章,我们介绍本文所使用的第一性原理计算方法和与研究课题相关的理论基础,包括密度泛函理论、紧束缚近似和Wannier函数、电子的Berry相位等。在第三章,我们针对现有的范德华泛函不能很好地处理二维材料中层间范德华相互作用的问题,发展了两个新的范德华泛函方法rDW99和DFT-D3sep。我们同时给出了 Lindhard函数及极化率在实空间具有解析形式的近似解。在第四章,我们通过第一性原理计算,设计通过将原本拓扑平庸的二维铁磁CrI3单层与ScCl2单层相堆叠形成双层二维异质结,实现具有拓扑能隙达到4.5 meV的量子反常霍尔态,并且提出通过应力可以线性增大其拓扑能隙,其拓扑性可以通过面外电场或层间滑移进行调控。在第五章,我们通过第一性原理计算,提出通过对二维双层层间反铁磁CrI3体系施加面外电场破坏其C2x对称性使其产生轨道磁化,并准确定量计算了该体系轨道磁化与所加电场强度之间的关系。在第六章,我们对本论文的所有工作进行了总结与展望。