碳基超级电容器凭借着功率密度高、使用寿命长、安全性能好等优势,在储能领域作为电池的补充甚至替代品备受关注。然而,较低的能量密度制约着其在许多战略性新兴产业如电动车中的应用。究其原因,一方面碳材料基于双电层电容储能的容量有限;另一方面碳材料制备过程易团聚,导致比表面积降低。有鉴于此,本文从以下角度出发来优化碳基超级电容器的电化学性能:设计高比表面积和/或多孔的碳纳米结构,增加暴露的表面活性位点;杂原子掺杂,调节材料电子特性的同时引入法拉第赝电容;与高容量活性材料复合。具体研究内容如下:1.聚合方法调控氮掺杂碳电极的结构与性能。以均苯四甲酸酐和4,4’-二氨基二苯甲烷为单体,分别通过水热/溶剂热/传统回流等不同聚合方法合成聚酰亚胺（PI）,并以之作为含氮碳源,经热处理得到三种形貌各异的氮掺杂碳纳米结构。其中,氮掺杂纳米带（NCB）具有高暴露表面的三维导电网络以及最优的N掺杂组成。基于NCB组装的对称超级电容器在1 A g-1下比电容高达193 F g-1,其在电流密度扩大40倍时仍可保持91%的比电容,且在20 A g-1下循环10,000圈比电容几乎无衰减。当功率密度为250 W Kg-1时,其能量密度高达6.75 Wh Kg-1,而在功率密度高达10,000 W Kg-1时,其能量密度值可维持6 Wh Kg-1。本研究为发展成本经济、易于量产、兼具良好功率和能量输出的氮掺杂碳基超级电容器提供了新的思路。2.大分子调控氮掺杂碳电极的结构与性能。分别以含有不同柔性官能团的二胺单体与同一酸酐经水热聚合制备得到三种链结构各异的线性PI,并将其作为碳源构建氮掺杂碳纳米结构。其中,以柔性基团连接的大分子链运动更加容易,形成高比表面积的三维多孔网络结构。相比之下,以强π-π共轭作用的刚性芳香族基团作连接时则倾向于形成二维片层结构。由于PI优异的结构及热稳定性,母体的特殊形貌与结构在碳化后基本都得到较好的保持。电化学表征结果显示,所得三种材料皆具有作为超级电容器电极材料的应用潜力。3.表面活性剂调控氮掺杂碳电极的结构与性能。以十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）为结构导向剂辅助合成PI,继而碳化制备分级多孔氮掺杂碳（HDC）。其形貌和孔性均可通过控制CTAB用量进行调节。分级多孔纳米结构使碳材料具有较大的离子可及表面积,以及丰富而便捷的离子扩散通道。以结构最优的HDC2电极材料组装的对称型超级电容器展现出优异的倍率性能(电流密度由0.5 A g-1升至20 A g-1时比电容可保持83.3%)、持久的循环稳定性,和不俗的能量输出(150 W kg-1时的功率密度为8.4 Wh kg-1)。4.氮掺杂碳包覆Mo2C纳米晶及其锂离子电容器。在水热法合成不同PI的过程中引入磷钼酸为钼源,经高温碳化后制得超微小碳化钼（Mo2C）纳米晶与氮掺杂碳的复合材料（Mo2C@NCB和Mo2C@NCS）。上述材料展现出了电容行为主导的存储机制。以上述材料作负极与NCB正极匹配组装的锂离子电容器,表现出了较高的工作电压,优越的功率和能量输出,以及持久的循环稳定性。其中,Mo2C@NCS//NCB器件在0.2 k W kg-1的功率密度下能量密度高达126 Wh kg-1;当功率密度增至40 k W kg-1,其能量密度为27 Wh kg-1;在5 A g-1下循环10,000圈后比容量保持率可达80.4%,实现了高能量密度、高功率密度和长循环寿命的完美结合。在这项工作中建立的锂离子电容器组装策略为缩小正、负极之间的动力学和容量差距提供了新的见解。