【摘 要】
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自旋交叉配合物可以通过调控外界因素来实现自旋态的转变,在分子传感器、分子开关等方面有十分广泛的应用。大多数自旋交叉配合物的转变温度与室温相差甚远,在实际应用中并不占优势,因此设计和发展能够精准调控的多重响应自旋交叉材料成为了近年来研究重点与难点。本论文选取能够对酸碱刺激做出响应的Fe（II）配合物为出发点研究自旋交叉现象,通过调节p H来调控配合物自旋交叉的行为,达到在室温下进行自旋转变的目的。本
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自旋交叉配合物可以通过调控外界因素来实现自旋态的转变,在分子传感器、分子开关等方面有十分广泛的应用。大多数自旋交叉配合物的转变温度与室温相差甚远,在实际应用中并不占优势,因此设计和发展能够精准调控的多重响应自旋交叉材料成为了近年来研究重点与难点。本论文选取能够对酸碱刺激做出响应的Fe（II）配合物为出发点研究自旋交叉现象,通过调节p H来调控配合物自旋交叉的行为,达到在室温下进行自旋转变的目的。本论文主要分为四个章节:第一章为前言部分,系统介绍了自旋交叉配合物的研究进展、诱导因素以及基于酰腙配体的Fe（II）配合物在自旋交叉方面的发展。最后阐述了本论文的选题思路和研究内容。第二章中研究了基于酰腙配体HL1-HL3的Fe（II）配合物Fe L1（1）、Fe L2（2）、Fe L3·CH3OH（3）及其各自对酸碱的刺激响应行为。酰腙配体在配位或质子化时发生的酮式与烯醇式的互变异构特性,因此有可能用来合成对酸碱刺激有响应且能够在室温附近发生自旋态转变的配合物。单晶X射线衍射结果显示配合物1-3都是单核的N4O2型配位结构。变温摩尔磁化率表明配合物1在整个测试温度范围内处于高自旋状态,而配合物2、3在温度高达400 K时仍是低自旋。通过各种测试证实配合物1-3在固相和液相中均有酸碱响应现象。在酸的作用下,配合物2、3会发生部分解离并引起金属中心从低自旋态转变为高自旋态,而碱能使原始配位结构及磁行为得以恢复状态,高自旋的固态配合物1在酸碱的调控下并不会改变自旋状态,但是仍有解离-恢复的可逆变化。第三章中我们研究了基于罗丹明酰腙配体（L）的配合物{[Fe（L）（HL）]（Cl O4）3}·n H2O（4）在固态以及在溶液中的双向自旋态转换和荧光调制。变温摩尔磁化率证实该配合物在室温下主要处于低自旋状态,加热到400 K时,由于溶剂的损失而使大部分的Fe（II）转变为高自旋,脱溶剂样品在之后的热循环中表现出可逆的不完全自旋交叉。对配合物的酸化处理还导致亚胺基与酰胺的互变异构以及配合物的解离,因此在室温下转换为高自旋,并发现荧光的增强。这归因于罗丹明发光体对酸碱刺激的内在响应。通过进一步的碱化处理可以实现逆向转换。第四章主要是对以上工作的总结及展望。
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