可见光响应半导体Cu2ZnSnS4的制备及光催化性能研究

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目前研究较多的光催化材料多是以二氧化钛为主的氧化物半导体,这些材料的禁带宽度较大,对太阳光的利用率较低。四元硫化物半导体光催化材料--铜锌锡硫(Cu2ZnSnS4或CZTS)是一种对可见光响应的四元半导体光催化材料,禁带宽度约为1.5 eV。实验旨在制备出一种成本较低,光催化性能较好的Cu2ZnSnS4光催化材料,并通过X射线衍射仪、扫描电子显微镜、透射电子显微镜、拉曼光谱和X射线光电子能谱仪等对所制备材料的物相结构、微观形貌及元素价态进行表征。主要内容如下:采用一步水热法,通过控制反应条件制备光催化性能较好的Cu2ZnSnS4光催化材料。结果表明:在反应温度T=180℃、反应时间t=8 h、溶液pH=2.5、原料Cu:(Zn+Sn)=1.0时所制备的材料,经过60 min的LED光照射后,降解罗丹明B的效率约为99%。采用两步水热法通过控制Cu2ZnSnS4的加入量制备Cu2ZnSnS4/CdS复合光催化材料。利用在这两种物质的界面处形成p-n型的异质结构,可以在一定程度上减少光生电子-空穴的复合效率,提高材料的光催化活性。实验通过光催化水解产氢的性能表征材料的光催化效果。结果表明:当CZTS加入量为0.3 g时(Cu2ZnSnS4与CdS的质量比例为0.2967),复合材料的产氢效率约为296.17μmol·g-1·h-1,比单纯的Cu2ZnSnS4产氢效率提高142倍(2.08μmol·g-1·h-1)。为提高材料的回收利用率,实验采用超声喷雾热解法制备Cu2ZnSnS4薄膜光催化材料,在底板温度为400℃,溶液浓度为2.5 mmol/L,溶液流速为2.5 mL/min下得到了光催化水解产氢效率约为68.67μmol·g-1·h-1的薄膜,三次循环使用后材料的损失较少,约为8%。这对CZTS在光催化领域的应用起到了一定的参考价值。图40幅;表3个;参68篇。
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