NiFe/BaTiO3磁电复合薄膜的制备及性能研究

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磁电复合薄膜因同时具备铁电及铁磁性,可以通过磁场作用调控电学性质以及电场对磁性能的调控。近些年来,铁电、铁磁及其磁电复合薄膜被广泛应用于电子器件,尤其是最新的柔性电子器件领域,制备出性能优异的铁电、铁磁及磁电复合薄膜这对新型电子器件的应用具有现实意义,也是当前的研究热点。本论文主要围绕多铁性复合材料体系中的铁电、铁磁及其耦合效应,在薄膜制备、微观结构及性能表征与优化方面进行了详细研究。选取无铅钛酸钡材料作为铁电相,镍铁合金作为铁磁相制备高质量磁电复合薄膜。前期工作主要围绕铁电薄膜的制备性能优化、热处理改善薄膜铁电性能、储能特性及频率依赖性进行研究,随后开展磁性NiFe薄膜以及磁电复合薄膜的制备,并利用COMSOL软件进行仿真。论文的主要研究工作和结果如下:采用脉冲激光沉积法在不同取向以及不同类型的衬底如单晶(111)取向的LaAlO3和(100)、(110)和(111)取向的SrTiO3衬底上生长具有SrRuO3(SRO)缓冲层的BaTiO3薄膜。采取两种不同的测试手段(顶-顶和顶-底)对其铁电、介电性能进行测试,并利用X射线衍射仪、扫描电子显微镜以及介电测试仪对其微观结构及电学性能进行研究。研究结果表明:薄膜外延生长质量很好,表现出良好的铁电和介电性能,BTO薄膜的晶体结构受衬底类型和取向的影响。薄膜表现出很强的铁电和介电各向异性。不同的电极配置会影响极化所需的电压,但不会影响最终的极化状态。(110)取向的BTO膜具有最佳的介电性能,而(111)取向的BT O膜具有更佳的铁电性能:剩余极化约为51.74μC/cm2,介电常数为298。利用脉冲激光沉积(PLD)法在(100)-SrRuO3(SRO)缓冲SrTiO3(STO)衬底上制备单晶BaTiO3(BTO)薄膜,并在600-750℃的温度范围内通过快速热处理(RT P)对镀完电极的薄膜样品进行后退火处理。XRD,铁电测试系统,霍尔效应测试站和电流-电压(Ⅳ)特性用于研究微观结构和电学性能。研究表明:RTP温度会影响薄膜的微观结构,界面的接触和铁电性能。薄膜在650℃下通过RTP处理具有较小的漏电流、电阻、势垒高度和更好的铁电性能。这是由于高温处理影响了Pt/BTO界面处的势垒高度,从而影响了铁电性能。采用脉冲激光沉积法在(100)取向的单晶Nb:SrTiO3(NSTO)衬底生长BTO薄膜,研究了储能性质。研究表明:BTO薄膜生长质量良好,Pt/BTO/Nb:STO器件具有更好的铁电性能,Pr=34.79μC/cm2@7V,并且通过600℃快速热处理具有更好的储能密度URe=12.30J/cm3。与未退火相比,快速热处理(RTP)大大增强了薄膜铁电和能量存储特性,并且铁电和能量存储特性表现出很强的电压依赖性,有望成为制备铁电存储和能量存储器件的原材料。以不同测试频率f进行铁电性测试,观察到BTO薄膜的铁电频率依赖性,结合现有的理论模型对实验数据(回线面积、铁电极化和矫顽场)进行分析。研究表明:饱和极化和剩余极化随测试信号频率的增加而减小,随着外加信号频率的增加,薄膜铁电薄膜的极化值减小,这是由于铁电畴受频率影响所致。采用直流磁控溅射(DC-MS)法在SiO2、STO及NSTO衬底上以不同温度生长了不同厚度的Ni80Fe20(NiFe)薄膜,利用PPMS及紫外可见光分光光度计对其光学及磁学性能进行研究。研究表明:适当的高温(300℃)环境能够明显改善薄膜的电学和磁学性能,不同取向衬底上生长的薄膜表现出磁各向异性,在<100>方向STO衬底上具有最大的饱和磁化、剩余磁化和最小的矫顽力:Ms=8.4emu/g,Mr=6.625emu/g,Hc=28Oe。积分球式紫外分光光度计的结果表明:在230n m处,薄膜具有最大的吸收(0.37)和最小的反射率(40%),在336nm处薄膜具有最大的透射率(30%)。采用射频磁控溅射(RF-MS)和直流磁控溅射(DC-MS)法在同一腔体内制备磁电复合薄膜。改变NiFe-BTO复合薄膜中两层膜沉积的先后顺序,两层的生长表现出不同的形态。在NiFe/BTO结构中,由于BTO作为缓冲层更好额释放了来自基片对NiFe层的束缚,同时也增大了BTO层所受的应力作用,因而表现出更强的磁电耦合。基于COMSOL软件建立了NiFe/BTO复合薄膜,演示了在外磁场作用下,压电层(BTO)、磁致伸缩层(NiFe)所产生的应力、应变、电压变化情况,初步的结果表明了建模的合理性。
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