【摘 要】
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为了延长木材使用寿命、减少有害微生物污染、扩大木材应用范围,安全环保、广谱高效、持久耐用型木材抗菌防霉剂的研发与应用意义重大。本研究希望能够为开发木材适用的新型抗菌防霉剂提供思路。采用高效快速的微波辐射法,以水溶性羧甲基壳聚糖（CMC）为稳定剂,通过不同制备工艺绿色合成羧甲基壳聚糖/纳米银抗菌防霉处理剂。考察还原剂的添加及添加方式、碱活化预处理工艺等对羧甲基壳聚糖/纳米银微结构的影响,阐明了羧甲基
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为了延长木材使用寿命、减少有害微生物污染、扩大木材应用范围,安全环保、广谱高效、持久耐用型木材抗菌防霉剂的研发与应用意义重大。本研究希望能够为开发木材适用的新型抗菌防霉剂提供思路。采用高效快速的微波辐射法,以水溶性羧甲基壳聚糖（CMC）为稳定剂,通过不同制备工艺绿色合成羧甲基壳聚糖/纳米银抗菌防霉处理剂。考察还原剂的添加及添加方式、碱活化预处理工艺等对羧甲基壳聚糖/纳米银微结构的影响,阐明了羧甲基壳聚糖/纳米银的形成机理。探讨不同羧甲基壳聚糖/纳米银微结构对抗菌性能及缓释行为的影响规律,综合评价其使用安全性,最终确定了羧甲基壳聚糖/纳米银微结构的较优调控方案以及其作为一种强效抗菌剂的安全使用浓度范围。为明确羧甲基壳聚糖/纳米银与木材间的结合方式,使用优选出的碱活化法合成的羧甲基壳聚糖/纳米银分别浸渍处理木材三组分纤维素、半纤维素和木质素,并对处理前后三组分的结晶结构、化学结构及表面形貌进行表征和分析,阐明结合机理。构建羧甲基壳聚糖/纳米银抗菌木材,考察羧甲基壳聚糖/纳米银进入木材的位置及微观分布情况,综合评价羧甲基壳聚糖/纳米银抗菌木材的抗菌性、防霉性、银的抗流失性、抗菌防霉耐久性、表面颜色稳定性等,阐明长效抗菌机制。主要得出以下结论:（1）以水溶性CMC为稳定剂,葡萄糖为还原剂,硝酸银为前驱体,微波辐射条件下绿色合成羧甲基壳聚糖/纳米银。通过调节还原剂的添加及添加方式可实现对羧甲基壳聚糖/纳米银微结构的可控调节。比较三种不同合成方案合成的羧甲基壳聚糖/纳米银,经方案一原位合成的羧甲基壳聚糖/纳米银（CMC-Ag1）中纳米银粒径小、负载量较高且牢牢固定并包埋于CMC网状结构中,有利于抗菌活性成分的缓慢流逝;其分子结构中长时间保有较高含量的纳米银,能够持久高效地抑制细菌生长。（2）以碱活化后的CMC为还原剂和稳定剂,通过微波辐射反应原位还原银氨前驱体,快速制备羧甲基壳聚糖/纳米银。经碱活化预处理后,CMC分子链在微波辐射条件下容易发生解聚,暴露大量具有还原性的醛基末端基团。在不额外添加还原剂的情况下,能够高效自还原CMC上吸附的[Ag（NH3）2]+,使得产物中纳米银负载量得到较大提升。碱活化法合成的羧甲基壳聚糖/纳米银（a-a-CMC-Ag）在使用浓度为50-100μg/m L时既能有效抑制细菌生长,又能保证对人体细胞安全无害,有望成为新一代抗菌添加剂用于抗菌木材的制备。（3）CMC分子结构中含有大量的羟基、羧基、胺基等官能团,能够与木材之间形成强大的氢键、共价键和静电相互作用,有助于实现羧甲基壳聚糖/纳米银与木材的良好结合。半纤维素和木质素是羧甲基壳聚糖/纳米银在木材中固着反应的主要场所。（4）碱活化法合成的a-a-CMC-Ag在超声浸渍过程中可随着水分的传输通过木材中的孔隙结构顺利进入木材细胞壁内部,并与木材细胞壁形成稳定紧密的结合。CMC的存在显著增强了纳米银与木材的结合能力和附着稳定性。（5）经a-a-CMC-Ag浸渍处理得到的抗菌木材（a-a-CMC-Ag/WV）具有显著的抗流失性,银的流失率仅4.21%。且表现出优异的抗菌防霉耐久性,流失实验后,a-a-CMC-Ag/WV对金黄色葡萄球菌和大肠杆菌的抗菌率仍均大于99%;对混合霉菌的防治效力仍达75%,被害值等级为等级1。a-a-CMC-Ag/WV具有良好的表面颜色稳定性,在180天日晒周期内,未见明显颜色变化。
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