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挥发性有机物(VOCs)作为大气污染物的重要组成部分对生态环境和人类健康具有严重的危害。目前,我国对于大气VOCs缺乏便捷快速的监测方法,无法为大气污染控制与治理快速提供全面的监测数据。本文讨论使用开放光路傅里叶变换红外光谱(FTIR)技术分析大气中挥发性有机物的方法及其相关应用,对其涉及到的关键问题如系统研制、性能检验方法、红外光谱数据处理方法、适用于野外测量的VOCs组分快速识别方法和光谱定量分析方法等进行了深入研究,并在外场实验中开展了实际应用。
研制并建立了一套开放光路FTIR测量系统,系统主要由红外发射单元、接收望远镜及FTIR光谱仪组成。在系统组建的基础上,通过理论分析和实测数据相结合,研究了开放光路FTIR系统光谱信噪比的影响因素,结合实验装置的自身特点,给出了实验参数优化选择方案。
本文结合已有公开红外标准数据库,考虑典型地区近地面红外辐射传输的特点,建立了适用于开放光路FTIR外场实际应用的VOCs峰位和优化分析波段数据库。针对开放光路FTIR应用场景多为污染源区域测量的特点,提出一种基于水汽谱扣除的未知成分光谱识别方法,通过去除红外光谱中的水汽吸收、分析其残差光谱、提取未知吸收组分的特征信息、将其与VOCs红外吸收特征数据库中的标准透过率光谱作相关性分析的方法,实现了大气VOCs红外光谱的定性识别,开发了光谱识别软件。
在光谱识别的基础上,研究了开放光路FTIR的背景参考光谱处理方法,利用数据滤波方法获取合成背景参考光谱。研究了基于非线性最小二乘拟合算法的大气VOCs浓度反演方法,并对不同仪器噪声情况下和水汽吸收干扰情况下的反演精度进行了定量分析。
本文对开放光路FTIR系统进行了充分的实验研究,在实验室中对几种已知浓度的标准样品进行了测量,测量结果的相对误差均小于8％,验证了浓度反演算法的正确性,并通过实验分析了开放光路FTIR.监测方法的检测限。根据上述研究结果,利用研制的开放光路FTIR监测系统对北京燕山石化地区和广州地区的部分VOCs进行了监测,分析了各VOCs组分的浓度,同时,检验了系统软硬件的稳定性和浓度反演算法的可靠性。实验研究表明使用开放光路FTIR技术能够实现大气VOCs的连续、在线和自动测量。