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固体氧化物电解池因其高效、低污染、易集成的优点,被认为是实现低成本规模化制氢的最具潜力的技术之一。固体氧化物电解池的衰减是该技术商业化的主要难点之一。氧电极/电解质界面是电解池极化电阻的主要来源,对电解池的稳定性至关重要。论文采用当前广泛应用的阴极支撑Ni-YSZ/YSZ/LSM-YSZ电解池,利用纳米银对氧电极电化学反应的高催化活性及易迁移等特质,对电解池氧电极/电解质界面进行优化,主要工作包括以下几个方面: (1)纳米银的制备与表征。论文考察了化学还原法,浸渍法,溶胶凝胶法和机械混合法等不同方法在氧电极集流层中获得纳米银颗粒的可行性,针对可行性最好的机械混合法进行了细致的研究,采用不同研磨时间、各物料不同混合比进行对比实验,通过XRD、SEM、ICP表征,确定最优研磨工艺,获得了均匀分布在集流层粉体内的纳米Ag颗粒,平均颗粒尺寸为6-8nm。 (2)纳米银对电解池性能的影响。论文通过将不同Ag含量集流层浆料的电解池组成电解池堆在不同条件下进行高温电解实验,对Ag的影响进行了原位对比研究。研究表明,在0.2A·cm-2恒定电流下充电时,未加银的单体电池电压为~0.869V,ASR为1.26mΩcm2,而加Ag的单体电池则表现出相近的的电压但有低得多的ASR0.85Ωcm2。阻抗分析表明加Ag的单体电池比没有Ag的电解池具有更小的极化,且较小的极化主要存在于低频区(<10Hz)。经过127h的高温电解过程后,加Ag的单体电池表现出比未加Ag电池更好的稳定性。 (3)纳米银对电解池组织的影响与优化机理研究。论文通过对电池电解前后不同部位进行SEM,TEM,EDS等微观组织对比分析测试,重点观察了氧电极与电解质的界面,并进行了纳米银对于氧电极/电解质界面优化的机理研究。实验表明掺在集流层中的纳米Ag,在高温电解过程中,有部分会在电场作用下向氧电极迁移,最后停留在氧电极与电解质的界面上,一方面,有效的改善了氧电极与电解质的界面结构,减少了氧分压,另一方面对电化学反应起到好的催化作用,并且其提供反应场所,增加了三相界面。